| Resumo: |
O colesterol apresenta diversas funções vitais ao organismo vivo, mas também está associado a muitas doenças, principalmente doenças cardiovasculares. Portanto, a quantificação do colesterol no plasma sanguíneo é importante tanto para a prevenção como para o tratamento dessas doenças. Para isso, têm-se investido no estudo de nanomateriais para aplicação na área de sensores e biossensores, principalmente a utilização de nanoestruturas de carbono. Dentre elas, o óxido de grafeno tem a vantagem de ter alta razão superfície/volume, além de ser biocompatível e apresentar grupos oxigenados passíveis de funcionalização. Nesse trabalho dois grupos de materiais de óxido de grafeno funcionalizados foram sintetizados, caracterizados e aplicados como biossensores colorimétricos para quantificação de colesterol total. No primeiro capítulo, o óxido de grafeno foi funcionalizado com líquidos iônicos derivados do cátion imidazólio e nanopartículas de ouro foram depositadas por sputtering na superfície do material. Esses materiais foram caracterizados por espectroscopia no FTIR-ATR e Raman, XPS, análise elementar, MET e DRX. Enquanto o óxido de grafeno funcionalizado com brometo de 1-(3-aminopropil)-1H-imidazólio apresentou estrutura tipo grafeno, as duas aminas terminais do brometo de 1,3-bis(3-aminopropil)-imidazólio se ligaram às folhas de óxido de grafeno formando uma estrutura grafítica. Os materiais de óxido de grafeno funcionalizados com brometo de 1-(3-aminopropil)-1H-imidazólio ou brometo de 1,3-bis(3-aminopropil)-imidazólio, nanopartículas de ouro e enzima colesterol oxidase imobilizada apresentaram atividades recuperadas de 78% e 55% e sensibilidades de 0,1274 e 0,0969 u.a. dL mg-1, respectivamente, na detecção de colesterol total. No capítulo II, o óxido de grafeno foi funcionalizado com derivados de 2,1,3-benzotiadiazolas com ou sem lantânio. Os materiais foram caracterizados por espectroscopia no FTIR-ATR, de fluorescência e Raman, TGA, análise elementar e XPS através das informações obtidas, foi possível estimar os tipos de interações existentes entre o OG, La3+ e o ligante 2,1,3-benzotiadiazolas. Os materiais de óxidos de grafeno funcionalizados com 4,7-bis-(imidazol-1-il)-2,1,3-benzotiadiazola com e sem lantânio apresentaram o melhor desempenho na quantificação de colesterol total, com sensibilidade de 0,0649 e 0,0618 u.a. dL mg-1, respectivamente. Estes materiais apresentaram porcentagem de imobilização (> 90%), atividade recuperada, resistência ao 20 armazenamento e faixa de detecção melhores que os materiais análogos com cloreto de 4,7-bis-[1-carbóximetil-(imidazól-3-il)]-2,1,3-benzotiadiazola. Em ambos os capítulos evidenciou-se que a funcionalização do óxido de grafeno é essencial para a quantificação do colesterol, à medida que os materiais não funcionalizados não foram capazes de distinguir as diferentes concentrações do analito, e que a estrutura dos nanomateriais funcionalizados influencia na atividade do biossensor. |
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