Degradação de antibióticos por processo foto-Fenton heterogêneo mediado por ferro imobilizado em argila sob irradiação LED UV e LED VIS

• Ano de defesa: 2019
• Autor(a) principal: Rojas-Mantilla, Hernán Dario
• Tipo de documento: Tese
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: por
• Instituição de defesa: Universidade Estadual Paulista (Unesp)
• Palavras-chave em Português: Argila natural; Nontronita; Fotoreator; Sulfatiazol
• Link de acesso: http://hdl.handle.net/11449/181927

Este trabalho descreve um estudo comparativo da atividade catalítica de material obtido com imobilização de ferro em vários suportes argilominerais: Argila natural modificada com amido (AN+A) Vermiculita (V) e Nontronita (N) para processo Fenton heterogêneo. A atividade catalítica foi avaliada pela degradação dos antibióticos sulfatiazol (STZ) e cefalexina (CFX) utilizando dispositivos LED-UV (360 nm) e LED-Vis (460 nm) como fonte de irradiação, bem como solar. Os materiais usados como suportes de ferro passaram previamente por processo de moagem, secagem e peneiragem (≤ 180 μm). Foram realizadas diversas impregnações de Fe em diferentes condições e com posterior tratamento térmico (450, 600 e 750 °C). Os materiais foram caracterizados pelas técnicas de Fluorescência de raios X, Difração de Raios- X, Espectroscopia de Reflectância Difusa, Espectrometria de absorção ultravioleta-visível e infravermelho próximo, área superficial específica, Microscopia Eletrônica de Varredura de Alta Resolução e Potencial Zeta. Foi observado que o aumento do pH natural da solução (pH < 1) para 5,0 proporcionou uma maior impregnação de Fe passando de 7,4% (m/m) para 49% Fe no caso AN+ A, e para 45% Fe para a N. Os materiais apresentaram em sua composição química SiO2, Al2O3, Fe2O3, K2O, TiO2, MgO como óxidos maioritários, e mostraram alta absorção na faixa UVA, UVB e Vis e energias de banda proibida de 1,9 eV. O Potencial Zeta em pH 3,0 mostrou comportamentos opostos para os dois materiais sendo de -12,7 mV para a AN + A 49% Fe e de 7,2 mV N 45% Fe, o que indicaria mecanismos de interação diferentes com STZ. A atividade catalítica dos materiais frente à degradação de STZ foi avaliada em diferentes valores de pH (3,0 e 6,0), concentrações de peróxido de hidrogênio (0,5 1,5 e 3,0 mmol L-1), concentrações de catalisador (0,5 e 1,0 g L-1) sob irradiação de dispositivos LED. Foi observado que o aumento na porcentagem de Fe impregnado é um fator muito importante na eficiência catalítica da degradação no processo, assim como o tratamento térmico, já que permite um reordenamento estrutural junto com a conversão de outras fases de óxidos de ferro para hematita (mais reativa). As condições que resultaram em maior degradação foram em pH 3,0, dosagem de catalisador 0,5 g L-1 e 1,5 mmol L-1 de H2O2 resultando em degradação de STZ >97% com o catalisador AN+A 49% e de 64% com N 45%Fe após 60 min sem ajuste de pH, com pequenas diferenças de acordo com o tipo de dispositivo LED usado. A AN+A 49% mostrou alta estabilidade devido à ausência de Fe em solução, porém a N 45% mesmo sem apresentar Fe em solução, lixiviou sílica amorfa para a solução, o que exigiu um controle de pH. Os dois catalisadores oferecem bons resultados de reuso resultando em 93% de degradação de STZ após três ciclos de 90 min. A identificação de intermediários de degradação de STZ indicam a hidroxilação como principal rota de degradação seguida da ruptura da ligação N- anel tiazol.