Estudo do efeito promotor do Ferro, Molibdênio, Nióbio e Prata na reação de desidratação catalítica de N-Propanol sobre Hzsm-5 modificada

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2024
Autor(a) principal: Brandão, Vitor Cassuce
Orientador(a): Não Informado pela instituição
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Dissertação
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Não Informado pela instituição
Programa de Pós-Graduação: Não Informado pela instituição
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Não Informado pela instituição
Palavras-chave em Português:
Link de acesso: https://app.uff.br/riuff/handle/1/32976
Resumo: A busca por processos químicos com matérias-primas renováveis é o foco de estudos recentes. O glicerol é um ponto de partida para diversos produtos químicos devido à sua alta disponibilidade. O n-propanol pode ser obtido seletivamente do glicerol por reação de desidratação-hidrogenação, sendo considerado um ponto de partida para produtos mais valorizados. Este estudo tem como objetivo avaliar a obtenção do di-n-propil éter a partir do n-propanol, em reação de desidratação, analisando o efeito promotor dos metais de transição Ferro, Molibdênio, Prata e Nióbio em zeólita ZSM-5 com SAR 28, em temperaturas baixas e moderadas. Os catalisadores foram sintetizados com teor metálico de 5%, mássico, via impregnação seca. As técnicas de caracterização utilizadas foram: DRX, TPD-NH3, Fisissorção de N2, Quimissorção de CO e H2, XPS e Microscopia Eletrônica de Transmissão (MET) e Varredura (MEV). A área específica para a zeólita suporte foi de 410 m²/g e 0,19 cm³/g de volume de poros. A promoção dos metais de transição reduziu a área específica e o volume de poros. Por DRX foram identificados apenas a prata e o ferro, quando em aglomerados, para os demais catalisadores, não foi possível detectar diferenças estruturais com o suporte, enquanto por XPS nas amostras reduzidas foram identificadas as espécies Fe(II), Nb5+, Mo5+/Mo4+ e Ag0. Por MET e MEV foi possível visualizar as espécies e morfologias através de imagens e calcular os seus diâmetros médios. Foi analisada por TPD-NH3 a força ácida dos catalisadores, diferenciando-os. Testes catalíticos foram realizados de modo contínuo em reator em U, de quartzo, sendo conduzidos a 125°C, 160°C e 200°C em reator diferencial em fase gasosa com N2 como gás de arraste, escoando pelo saturador contendo n-propanol a temperatura controlada. Em 125°C e 160°C, o catalisador Mo/HZSM-5 demonstrou uma seletividade superior para o éter, devido à maior proporção de sítios ácidos fracos em comparação ao suporte e aos outros catalisadores. No entanto, a 200°C, o catalisador Fe/HZSM-5 exibiu baixa seletividade, já que, nessa temperatura, os catalisadores tendem a ser seletivos para a formação de propileno. Nesse contexto, o catalisador Nb/HZSM-5 mostrou-se o mais eficiente em 200°C, devido à sua melhor dispersão e presença de sítios ácidos fortes. Notou-se um bom desempenho do Ag/HZSM-5, semelhante ao Mo/HZSM-5 no início das reações, porém, com rápida desativação