Detalhes bibliográficos
| Ano de defesa: |
2007 |
| Autor(a) principal: |
Santos, Manuela de Santana |
| Orientador(a): |
Varela, Maria do Carmo Rangel Santos |
| Banca de defesa: |
Souza, Michèle Oberson de,
Cruz, Rosenira Serpa da |
| Tipo de documento: |
Dissertação
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| Tipo de acesso: |
Acesso aberto |
| Idioma: |
por |
| Instituição de defesa: |
Instituto de Química
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| Programa de Pós-Graduação: |
Programa de Pós Graduação em Química
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| Departamento: |
Não Informado pela instituição
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| País: |
brasil
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| Palavras-chave em Português: |
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| Área do conhecimento CNPq: |
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| Link de acesso: |
http://repositorio.ufba.br/ri/handle/ri/20530
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Resumo: |
Entre os intermediários utilizados na indústria petroquímica, o estireno é um dos mais importantes. Este monômero é empregado na produção de diferentes materiais poliméricos, sendo o poliestireno o mais importante. Desde 1930, a desidrogenação catalítica do etilbenzeno em presença de vapor d’água é mais importante via de produção de estireno. O catalisador clássico, baseado em óxido de ferro contendo potássio e cromo, entretanto, rapidamente desativa com o tempo, causando a necessidade de troca do catalisador a cada um ou dois anos. Como conseqüência, vários estudos estão sendo conduzidos com o intuito de descobrir dopantes alternativos que possam tornar o catalisador mais estável. Com esse objetivo, investigou-se neste trabalho, o efeito do lantânio e do método de preparação sobre as propriedades catalíticas da hematita. Amostras com diferentes razões molares ferro/lantânio (5, 10, 15 e 20) foram preparadas através do método sol-gel a partir de nitrato de lantânio, nitrato de ferro e hidróxido de amônio. Os catalisadores foram caracterizados por difração de raios X, medida de área superficial específica e redução à temperatura programada e avaliados na desidrogenação do etilbenzeno em presença de vapor d’água. Foi observado que as amostras mais ricas em lantânio (Fe/La = 5 e 10) se mostraram amorfas aos raios X, mas as outras eram formadas por hematita. Após a reação, detectou-se magnetita, em todas as amostras, hematita e um óxido de ferro e lantânio (FeLaO3). O lantânio evitou a sinterização dos sólidos, mas apenas nos catalisadores novos. Os catalisadores dopados com lantânio se mostraram mais ativos do que a hematita pura e este efeito aumentou com a quantidade de lantânio até o valor de Fe/La = 10; quantidades maiores desse dopante diminuiu a atividade. Esta melhoria do catalisador foi atribuída ao papel do lantânio em elevar a atividade intrínseca, assim como em estabilizar as espécies Fe+3, consideradas como a fase ativa. A fim de promover uma melhoria ainda maior desse catalisador, o efeito do tipo do agente precipitante foi também investigado, através da preparação de amostras com carbonato de sódio e potássio e hidróxido de sódio e potássio. Os catalisadores foram caracterizados pelas mesmas técnicas e também por espectroscopia fotoeletrônica de raios X e espectroscopia Mössbauer. O emprego de carbonato de sódio e potássio e hidróxido de sódio e potássio favoreceu a cristalização e a produção de sólidos com baixos valores de área superficial específica; a resistência contra redução aumentou. Também foi observado que sódio e potássio atuaram como promotores estruturais, sendo o potássio o mais eficiente, especialmente quando associado a espécies hidroxilas. O catalisador preparado com carbonato de potássio foi o mais ativo, um fato que foi atribuído à produção de ferrita de potássio na superfície das partículas, responsáveis pelo aumento da atividade dos sítios. O mais eficiente método de preparação desse sólido é a adição dos reagentes sobre a água; através da adição de carbonato de potássio aos nitratos de ferro e lantânio ou vice-versa foram obtidos catalisadores menos ativos. O catalisador foi mais ativo com conversão de 13% quando comparado a uma amostra comercial, que apresentou conversão de 9,0%, então é promissor para aplicação industrial |
