Explorando a quantificação de elementos terras raras em rochas carbonáticas e águas naturais : traçadores de processos geoquímicos, ambientais e antrópicos
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| spelling | Amorim, Artur Moraes deMaia, Poliana DutraSodré, Fernando Fabriz2025-11-24T15:53:44Z2025-11-24T15:53:44Z2025-11-242025-08-25AMORIM, Artur Moraes de. Explorando a quantificação de elementos terras raras em rochas carbonáticas e águas naturais: traçadores de processos geoquímicos, ambientais e antrópicos. 2025. 211 f., il. Tese (Doutorado em Química) — Universidade de Brasília, Brasília, 2025.http://repositorio.unb.br/handle/10482/53185Tese (doutorado) — Universidade de Brasília, Instituto de Química, Programa de Pós-Graduação em Química, 2025.Este trabalho teve como objetivo a quantificação de elementos terras raras (ETR) em rochas carbonáticas e águas naturais como forma de explorar seus usos como potenciais traçadores de processos geoquímicos, ambientais e antrópicos. A primeira parte consistiu no desenvolvimento e investigação de métodos analíticos para determinação de ETR em carbonatos empregando-se material de referência JDo-1 e amostras de rochas da Grota da Fervedeira (Bodó/RN). Dois métodos que exploraram a digestão total do carbonato, um com ácido acético e o outro com HF e HClO4, apresentaram as recuperações, variando entre 86% e 111%. A adição de uma etapa de cromatografia em coluna para remoção de Ca e Mg da matriz representou um aprimoramento dos limites de detecção, com valores entre 0,0002 (Lu) e 0,11 (Ce) mg/kg, sem prejudicar a acurácia e a precisão. Análises de carbonatos naturais revelaram que a presença de formas alótropas e fases minerais diferentes influenciam a capacidade de recuperação/quantificação dos ETR, a depender do método de digestão, porém sem alterar significativamente a distribuição normalizada destes elementos. Na segunda parte do trabalho, um método analítico previamente validado foi aplicado para quantificar ETR em águas naturais do Distrito Federal. Em amostras superficiais do Lago Paranoá, coletadas durante a estiagem, foram identificadas concentrações elevadas de gadolínio antropogênico (Gdant), variando entre 37,1±0,6 e 48,3±0,3 ng/L na região do Deck Norte. Durante o período chuvoso, concentrações entre 12,1±0,4 e 15,6±0,5 ng/L foram observadas em amostras superficiais próximas à barragem, além de concentrações relativamente mais elevadas (maiores que 27,7±0,5 ng/L) na coluna de água. Nesse período, condições redutoras observadas no hipolímnio coincidiram com anomalias positivas de Ce e com um declínio de ETR pesados. Durante o período de estiagem, observaram-se menores variações de Gdant ao longo da coluna de água (entre 20 e 30 ng/L), além de anomalias negativas de Ce. Análises realizadas nos drenos da barragem e em águas subterrâneas próximas forneceram informações sobre a influência de ETR provenientes do Lago Paranoá nos drenos e sobre os ETR da litologia local nas águas subterrâneas.Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES).This study aimed to quantify rare earth elements (REE) in carbonate rocks and natural waters in order to explore their potential use as tracers of geochemical, environmental, and anthropogenic processes. The first part involved the development and evaluation of analytical methods for REE determination in carbonates using the JDo-1 reference material and rock samples from Grota da Fervedeira (Bodó/RN, Brazil). Two methods involving complete digestion of the carbonate, one using acetic acid and the other using HF and HClO4, yielded recoveries ranging from 86% to 111%. The addition of a column chromatography step for the removal of Ca and Mg from the matrix improved detection limits, which ranged from 0.0002 (Lu) to 0.11 (Ce) mg/kg, without compromising accuracy and precision. Analyses of natural carbonate samples revealed that the presence of allotropic forms and distinct mineral phases influenced the recovery and quantification of REEs depending on the digestion method employed, though without significantly altering the normalized distribution patterns of these elements. In the second part of the study, a previously validated analytical method was applied to quantify REE in natural waters from the Federal District of Brazil. In surface water samples from Lake Paranoá collected during the dry season, elevated concentrations of anthropogenic gadolinium (Gdant) were observed, ranging from 37.1±0.6 to 48.3±0.3 ng/L in the Deck Norte area. During the rainy season, concentrations between 12.1±0.4 and 15.6±0.5 ng/L were detected in surface samples near the dam, along with relatively higher concentrations (exceeding 27.7±0.5 ng/L) in the water column. In this period, reducing conditions observed in the hypolimnion coincided with positive Ce anomalies and a decrease in heavy REE. During the dry season, smaller variations in Gdant concentrations were observed throughout the water column (ranging from 20 to 30 ng/L), along with negative Ce anomalies. Analyses performed on dam drainage waters and nearby groundwater provided insights into the influence of REE from Lake Paranoá on the drainage system, as well as the contribution of REE from the local lithology to groundwater.Instituto de Química (IQ)Programa de Pós-Graduação em QuímicaporA concessão da licença deste item refere-se ao termo de autorização impresso assinado pelo autor com as seguintes condições: Na qualidade de titular dos direitos de autor da publicação, autorizo a Universidade de Brasília e o IBICT a disponibilizar por meio dos sites www.bce.unb.br, www.ibict.br, http://hercules.vtls.com/cgi-bin/ndltd/chameleon?lng=pt&skin=ndltd sem ressarcimento dos direitos autorais, de acordo com a Lei nº 9610/98, o texto integral da obra disponibilizada, conforme permissões assinaladas, para fins de leitura, impressão e/ou download, a título de divulgação da produção científica brasileira, a partir desta data.info:eu-repo/semantics/openAccessExplorando a quantificação de elementos terras raras em rochas carbonáticas e águas naturais : traçadores de processos geoquímicos, ambientais e antrópicosExploring the quantification of rare earth elements in carbonate rocks and natural waters : tracers of geochemical, environmental, and anthropogenic processesinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisElementos terras rarasRochas - carbonoEspectrometria de massaGadolínioreponame:Repositório Institucional da UnBinstname:Universidade de Brasília (UnB)instacron:UNBORIGINAL2025_ArturMoraesDeAmorim_TESE.pdf2025_ArturMoraesDeAmorim_TESE.pdfapplication/pdf7032460http://repositorio.unb.br/bitstream/10482/53185/1/2025_ArturMoraesDeAmorim_TESE.pdfa3c45ff547946fe9fb12611c2f1b5387MD51open accessLICENSElicense.txtlicense.txttext/plain102http://repositorio.unb.br/bitstream/10482/53185/2/license.txtaed4704d04bb260d4decd80db311aaa5MD52open access10482/531852025-11-24 12:53:45.151open accessoai:repositorio.unb.br:10482/53185U3VibWlzc8OjbyBlZmV0aXZhZGEgZGUgYWNvcmRvIGNvbSBsaWNlbsOnYSBjb25jZWRpZGEgcGVsbyBhdXRvciBlL291IGRldGVudG9yIGRvcyBkaXJlaXRvcyBhdXRvcmFpcy4KRepositório InstitucionalPUBhttps://repositorio.unb.br/oai/requestrepositorio@unb.bropendoar:2025-11-24T15:53:45Repositório Institucional da UnB - Universidade de Brasília (UnB) |
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