Espectroscopia e estrutura eletrônica do composto SrRuO3
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| Publication Date: | 2013 |
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| Source: | Repositório Institucional da UFPR |
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Universidade Federal do Paraná. Setor de Ciências Exatas. Programa de Pós-Graduação em FísicaMossanek, Rodrigo Jose Ochekoski, 1983-Guedes, Eduardo Bonini2025-02-12T17:14:22Z2025-02-12T17:14:22Z2013https://hdl.handle.net/1884/29871Orientador: Prof. Dr. Rodrigo J.O.MossanekDissertação (mestrado) - Universidade Federal do Paraná, Setor de Ciências Exatas, Programa de Pós-Graduação em Física. Defesa: Curitiba, 21/02/2013Bibliografia: fls. 67-70Resumo: Na presente dissertação, a estrutura eletrônica da perovskita SrRuO3 foi estudada. Os métodos experimentais combinaram espectroscopia de fotoemissão (ressonante) de raios X (XPS) e espectroscopia de absorção de raios X (XAS). Os espectros experimentais foram interpretados com modelo de cluster estendido, que trata ambos os efeitos de covalência e de correlação eletrônica. O modelo incluiu um canal de blindagem não-local para dar conta de contribuições de outros clusters. Os resultados do modelo de cluster estendido foram também comparados com cálculos de estrutura de bandas realizados dentro da aproximação GGA (Generalized Gradient Approximation). Os resultados para a amostra volumétrica mostraram que o composto está em um regime de transferência de carga negativo, o que significa que seu estado fundamental é composto principalmente por estados com buracos na banda de O 2p. Esse regime leva a uma complexa e intricada estrutura eletrônica, especialmente próxima ao nível de Fermi. Nos espectros de nível interno e de banda de valência, as regiões de baixa energia são devidas a estados finais bem-blindados. Em energias de ligação maiores, as contribuições vêm dos estados fracamente blindados, que dão origem aos satélites de transferência de carga no nível interno e aos estados de Ru 4d misturados na banda de O 2p. A espectroscopia de fotoemissão ressonante na borda de Ru L3 foi capaz de identificar a contribuição de estados de Ru por toda a banda de valência. Em particular, foi encontrado caráter de Ru 4d em uma região que era entendida como sendo composta somente por estados de O 2p. Quanto à banda de condução, o espectro de XAS O 1s exibe as sub-bandas t2g e eg, formadas pela separação dos estados de Ru 4d em simetria octaédrica, e outras contribuições em energias maiores. Esse espectro confirma os altos valores do campo cristalino e da interação de troca interatômica, responsáveis pelo regime de transferência de carga negativo. Adicionalmente, o espectro de condutividade óptica foi calculado a partir da convolução de estados de remoção e de adição, e foi comparado com resultados da literatura. Todos os espectros apresentados aqui foram reproduzidos com um único conjunto de parâmetros, e os resultados mostram que ambos os efeitos de covalência e correlação estão presentes na estrutura eletrônica do SrRuO3, e a inclusão desses efeitos é crucial para interpretar corretamente sua estrutura eletrônica e suas propriedades físicas. A comparação dos resultados do modelo de cluster com cálculos de estrutura de bandas mostra que o último falha na reprodução quantitativa de algumas estruturas no espectro de banda de valência, mas é bem-sucedido em explicar o espectro de XAS na borda O 1s. Tais diferenças são atribuídas a alguns aspectos experimentais e a algumas características do cálculo de estrutura de bandas utilizado. Finalmente, a transição de fase metal-isolante induzida por dimensionalidade atravessada por esse composto é estudada. Os espectros de banda de valência de filmes finos revelam uma redução sistemática no peso espectral próximo ao nível de Fermi com a espessura dos filmes, levando a um estado isolante. Para incluir as mudanças na dimensionalidade do sistema, os parâmetros não-locais do modelo de cluster estendido foram modificados adequadamente, e os cálculos teóricos foram capazes de simular a transição de fase.Abstract: In the present dissertation, the electronic structure of the perovskite SrRuO3 was studied. The experimental methods combined (resonant) X-ray photoemission spectroscopy (XPS) and Xray absorption spectroscopy (XAS). The experimental spectra were interpreted with an extended cluster model, which treats both covalence and correlation effects. The model included non-local screening channels to account for contributions from other clusters. The extended cluster model results were also compared to band structure calculation within the Generalized Gradient approximation (GGA). The results for the bulk sample showed that the compound is in the negative charge transfer regime, meaning that its ground state is mainly composed of states with holes in the O 2p band. This leads to a complex and intricate electronic structure especially near the Fermi level. In the core level and valence band spectra, the lower binding energy part of the spectrum is due to well-screened final states. At higher binding energies, the contributions come from poorly-screened states, which give rise to the charge transfer satellites in the core level and to Ru 4d states mixed in the O 2p band. The Ru L3 resonant photoemission spectroscopy was able to address the contribution of Ru states throughout the valence band. In particular, Ru 4d character was found in a region believed to be composed of O 2p states. Concerning the conduction band, the O 1s XAS spectrum exhibits the t2g and eg sub-bands, formed by the splitting of the Ru 4d states in octahedral symmetry, and other contributions at higher energies. This spectrum confirms the high values of the crystal field and intra-atomic exchange interaction, responsible for the negative charge transfer regime. Additionally, the optical conductivity spectrum was calculated by convoluting removal and addition states, and compared to results from the literature. All the spectra were reproduced with a single set of parameters, and the results showed that both covalence and correlation effects are present in the electronic structure of bulk SrRuO3, and the inclusion of these effects is crucial to correctly interpret its electronic structure and physical properties. The comparison of the cluster model and band structure results show that the latter fails to reproduce quantitatively some features in the valence band spectrum, but succeeds on reproducing the O 1s XAS spectrum. Such differences are attributed to experimental details and to some features of the band structure calculations used. Finally, the dimensionality driven metal-insulator transition which this compound goes through is studied. The valence band spectra of the thin films reveal a systematic reduction in the spectral weight near the Fermi level with decreasing thickness, leading to an insulating state. To include the change in the dimensionality, the non-local parameters in the extended cluster model were changed accordingly, and the theoretical results were able to simulate the phase transition.79f. : il. [algumas color.], grafs., tabs.application/pdfDisponível em formato digitalFisica do estado solidoEstrutura eletronicaRutenioOxidosFísicaEspectroscopia e estrutura eletrônica do composto SrRuO3info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisporreponame:Repositório Institucional da UFPRinstname:Universidade Federal do Paraná (UFPR)instacron:UFPRinfo:eu-repo/semantics/openAccessORIGINALR - D - EDUARDO BONINI GUEDES.pdfapplication/pdf2158540https://acervodigital.ufpr.br/bitstream/1884/29871/1/R%20-%20D%20-%20EDUARDO%20BONINI%20GUEDES.pdfcc7db582f0f8bfd97c369b185b002c29MD51open accessTEXTR - D - EDUARDO BONINI GUEDES.pdf.txtExtracted Texttext/plain150390https://acervodigital.ufpr.br/bitstream/1884/29871/2/R%20-%20D%20-%20EDUARDO%20BONINI%20GUEDES.pdf.txtd74338f74ae9521532ee68903352e835MD52open accessTHUMBNAILR - D - EDUARDO BONINI GUEDES.pdf.jpgGenerated Thumbnailimage/jpeg1096https://acervodigital.ufpr.br/bitstream/1884/29871/3/R%20-%20D%20-%20EDUARDO%20BONINI%20GUEDES.pdf.jpg2d3b6699bb6a6158bf4b145074c75522MD53open access1884/298712025-02-12 14:14:22.65open accessoai:acervodigital.ufpr.br:1884/29871Repositório InstitucionalPUBhttp://acervodigital.ufpr.br/oai/requestinformacaodigital@ufpr.bropendoar:3082025-02-12T17:14:22Repositório Institucional da UFPR - Universidade Federal do Paraná (UFPR)false |
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