Application of Polyaniline as an Adsorbent and a Photocatalyst for the Removal of Parabens from Wastewater

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Main Author: Correia, Teresa Vitória Barreto Chichorro Cabral
Publication Date: 2024
Format: Master thesis
Language: eng
Source: Repositórios Científicos de Acesso Aberto de Portugal (RCAAP)
Download full: https://hdl.handle.net/10316/117988
Summary: Dissertação de Mestrado em Engenharia Química apresentada à Faculdade de Ciências e Tecnologia
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spelling Application of Polyaniline as an Adsorbent and a Photocatalyst for the Removal of Parabens from WastewaterAplicação de Polianilina como Adsorvente e Fotocatalisador para a Remoção de Parabenos de Águas ResiduaisAdsorptionParabensPhotocatalysisPolyanilineReuseAdsorçãoFotocatáliseParabenosPolianilinaReutilizaçãoDissertação de Mestrado em Engenharia Química apresentada à Faculdade de Ciências e TecnologiaThe increasing detection of water contaminants is directly related to population growth and industrial development. Contaminants in trace amounts in wastewater (WW) are continuously detected in various water sources due to the daily use of products containing these compounds. These compounds are called contaminants of emerging concern (CEC). Although their concentrations are low, these pollutants harm the environment, affecting aquatic organisms and humans. The reduced quality and quantity of available water make it essential to properly remove these contaminants from effluents. Indeed, when looking for water circularity, it is essential to look to WW as an alternative water source, implying that the treated water must present high quality. The updated urban WW directive will obligate WW treatment plants to be provided with quaternary treatment processes able to remove CECs. In this context, the incorporation of advanced oxidation processes emerges as a promising alternative. Photocatalytic oxidation is an interesting option due to its simplicity, low process cost, and ease of scale-up to industrial levels. This technology usually uses TiO2 as a photocatalyst. To overcome the disadvantages associated with using TiO2, this study focused on developing a conductive polymer, polyaniline (PANI), to remove a mixture of parabens from WW.The PANI studied was synthesized by chemical oxidative polymerization. Using 13 M HCl as a dopant, the preparation conditions were optimized, such as washing solution composition, molar ratio between ammonium peroxodisulfate (APS) and aniline (An), and drying method. All synthesized samples were characterized by FTIR, confirming the formation of emeraldine salt. Its performance as an adsorbent was not affected by variations in the washing and drying methods, nor by changes in the molar ratio between APS and An, achieving removal efficiencies of 70%, 80%, and 90% for methylparaben (MP), ethylparaben (EP), and propylparaben (PP), respectively. The drying method negatively affected the photocatalytic performance, with air-dried PANI showing the best results. The synthesis of PANI with an equimolar ratio between APS and An, washed with 1000 mL of ultrapure water and air-dried, achieved the best photocatalytic performance, with a band gap of 2.30 eV. The polymerization yield for PANI, under these optimal conditions, was 29.1%.Hydroquinone is formed during the photocatalytic process, resulting from PANI's photolysis and primarily from the photodegradation of parabens adsorbed on the catalyst’s surface. Photodegradation allows the material to self-regenerate, enabling its reuse. From the first to the second adsorption-photocatalysis cycle, PANI lost 30% of its removal efficiency for MP and 20% for EP and PP. Additionally, adsorption tests at pH levels above, below, and at PANI’s isoelectric point (pH 3.5) demonstrated that the adsorption mechanism for parabens is not electrostatic.O aumento da deteção de contaminantes na água está diretamente relacionado com o crescimento populacional e o desenvolvimento industrial. Contaminantes em quantidades residuais em águas residuais são continuamente detetados em várias fontes de água, devido ao uso diário de produtos que contêm esses compostos. Esses compostos são designados de contaminantes de preocupação emergentes (CEC). Embora as suas concentrações sejam baixas, esses poluentes prejudicam o meio ambiente, afetando organismos aquáticos e humanos. Com a redução da qualidade e quantidade de água disponível, é essencial garantir a remoção adequada desses contaminantes dos efluentes. De facto, ao procurar a circularidade da água, é fundamental considerar as águas residuais como uma fonte alternativa de água, o que implica que a água tratada deve apresentar alta qualidade. A nova diretiva de águas residuais urbana obrigará as estações de tratamento de águas residuais a serem equipadas com processos de tratamento quaternário capazes de remover CECs. Nesse contexto, a incorporação de processos de oxidação avançada surge como uma alternativa promissora. A oxidação fotocatalítica é uma opção interessante devido à simplicidade e baixo custo do processo, bem como à facilidade de ampliação em escala industrial. Essa tecnologia geralmente utiliza TiO2 como fotocatalisador. Para superar as desvantagens associadas ao seu uso, este estudo focou-se no desenvolvimento de um polímero condutor, a polianilina (PANI), para remover uma mistura de parabenos das águas residuais. A PANI estudada foi sintetizada por polimerização oxidativa química. Utilizando HCl 13 M como dopante, as condições de preparação foram otimizadas, como a composição da solução de lavagem, a razão molar entre peroxidissulfato de amónio (APS) e anilina (An) e o método de secagem. Todas as amostras sintetizadas foram caracterizadas por FTIR, confirmando a formação de sal de esmeraldina. O seu desempenho como adsorvente não foi afetado por variações nos métodos de lavagem e secagem, nem por alterações na razão molar entre APS e An, alcançando eficiências de remoção de 70%, 80% e 90% para metilparabeno (MP), etilparabeno (EP) e propilparabeno (PP), respetivamente. O método de secagem afetou negativamente o desempenho fotocatalítico, com a PANI sintetizada seca ao ar apresentando os melhores resultados. A síntese de PANI com uma razão equimolar entre APS e An, lavada com 1000 mL de água ultrapura e seca ao ar, obteve o melhor desempenho fotocatalítico, com uma band gap de 2.30 eV. O rendimento da polimerização da PANI nessas condições ótimas foi de 29.1%.A hidroquinona é formada durante o processo fotocatalítico, resultante da fotólise da PANI e principalmente da fotodegradação dos parabenos adsorvidos na superfície do catalisador. A fotodegradação permite a autorregeneração do material, possibilitando a sua reutilização. Do primeiro para o segundo ciclo de adsorção-fotocatálise, a PANI perdeu 30% da sua eficiência de remoção para MP e 20% para EP e PP. Além disso, testes de adsorção em níveis de pH acima, abaixo e no ponto isoelétrico da PANI (pH 3.5) demonstraram que o mecanismo de adsorção para parabenos não é eletrostático.2024-09-262030-09-25T00:00:00Zinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesishttps://hdl.handle.net/10316/117988https://hdl.handle.net/10316/117988TID:203828780engCorreia, Teresa Vitória Barreto Chichorro Cabralinfo:eu-repo/semantics/embargoedAccessreponame:Repositórios Científicos de Acesso Aberto de Portugal (RCAAP)instname:FCCN, serviços digitais da FCT – Fundação para a Ciência e a Tecnologiainstacron:RCAAP2025-04-02T17:35:46Zoai:estudogeral.uc.pt:10316/117988Portal AgregadorONGhttps://www.rcaap.pt/oai/openaireinfo@rcaap.ptopendoar:https://opendoar.ac.uk/repository/71602025-05-29T06:11:52.234946Repositórios Científicos de Acesso Aberto de Portugal (RCAAP) - FCCN, serviços digitais da FCT – Fundação para a Ciência e a Tecnologiafalse
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