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Development of nanolaminates for carrier selectivity

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Main Author: Pinheiro, Xavier Alexandre Leitão
Publication Date: 2021
Format: Master thesis
Language: eng
Source: Repositórios Científicos de Acesso Aberto de Portugal (RCAAP)
Download full: https://hdl.handle.net/10316/98166
Summary: Dissertação de Mestrado Integrado em Engenharia Física apresentada à Faculdade de Ciências e Tecnologia
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spelling Development of nanolaminates for carrier selectivityDesenvolvimento de nanolaminados para selectividade de cargaNanolaminadosContactos SeletivosNanofabricaçãoCaracterização AvançadaDispositivos OptoelectrónicosNanolaminatesSelective ContactsNanofabricationAdvanced CharacterisationOptoelectronic DevicesDissertação de Mestrado Integrado em Engenharia Física apresentada à Faculdade de Ciências e TecnologiaOs compostos nanolaminados são estruturas multicamadas nanométricas que combinam materiais e que permitem a manipulação de propriedades fundamentais, que tipicamente não estão disponíveis nos materiais base, através do controlo da espessura e composição das subcamadas, bem como a estrutura geral. Este trabalho estabelece uma primeira abordagem para posterior desenvolvimento de contactos seletivos. Assim, foram estudadas camadas individuais e nanolaminados baseados em SiO2, Si3N2, TiO2, ZnO, e HfO2, de modo a analisar o seu potencial como contactos seletivos para eletrões em células solares Cu(In,Ga)Se2 (CIGS). As amostras foram depositadas recorrendo a técnicas com aplicabilidade industrial (Deposição Química na Fase de Vapor assistida por Plasma e Pulverização Catódica com Magnetrão) e as suas propriedades fundamentais foram examinadas através de técnicas de caracterização avançada. Medidas de Espectroscopia de Fotoeletrão de Raio-X permitiram determinar desvios na composição das camadas individuais amorfas: SiO1.7, SiO0.2N1.0, TiO2.1, ZnO0.7, e HfO1.8. As várias técnicas de caractetrização envolvidas demonstraram a presença de multi-camadas, no entanto, com valores de espessura diferentes dos valores pretendidos. Foram observados desvios na composição dos nanolaminados, relativamente às camadas individuais, o que origina alterações nas propriedades de transporte elétrico. Assim, é necessária uma otimização dos métodos de deposição utilizados, de forma a permitir uma manipulação meticulosa. Na análise por métodos óticos, a aproximação de meio efetivo não descreve todos os nanolaminados, contudo o índice de refração foi manipulado com sucesso para valores compatíveis com a integração numa célula solar CIGS. Um nanolaminado com repetição dupla (5:10 nm) ZnOx-TiOx apresentou um desfasamento na banda de condução de 1 eV e na de valência de 1.93 eV, em relação ao CIGS. Adicionalmente, foi observada uma elevada capacidade de passivação de lacunas por efeito de campo que, em conjunto com os desfasamentos da estrutura eletrónica, origina uma camada capaz de bloquear lacunas e um melhoramento na seletividade de eletrões. O desenvolvimento de dispositivos permitiu estudar as propriedades elétricas e debater as limitações aquando da sua integração. No entanto para um estudo completo, é necessário a otimização de tais dispositivos. Com este trabalho, foi estabelecida uma diretriz para o desenvolvimento de contactos seletivos, baseados em nanolaminados. Os resultados deste trabalho monstram a possibilidade de manipular propriedades fundamentais, abrindo a porta para a criação de materiais “à la carte”.Nanolaminates are compounds based on nanometric multilayered materials that allow for tailoring of fundamental properties, otherwise not available by individual layer materials, through the manipulation of sublayers composition, thickness, and design. The present work establishes the first approach, to further develop customized electron selective contacts based on nanolaminates. Thus, individual layers and complex nanolaminate systems based on nominal: SiO2, Si3N2, TiO2, ZnO, and HfO2 were studied, in order to understand their potential to be integrated as an electron selective contact in Cu(In,Ga)Se2 (CIGS) solar cells. For this purpose, fundamental properties were scrutinized through advanced characterisation. The samples were deposited via industrial compatible techniques, Plasma Enhanced Chemical Vapour Deposition and Magnetron Sputtering. Deviations in the elemental composition, determined by X-ray Photoelectron Spectroscopy (XPS) analysis, indicate amorphous single layers of SiO1.7, SiO0.2N1.0, TiO2.1, ZnO0.7, and HfO1.8. Moreover, XPS and Scanning Transmission Electron Microscopy results point to variations in the sublayer thickness in comparison to the nominal values and as well as a multilayer structure in the nanolaminate. Regarding composition, deviations were observed in the nanolaminate samples, compared to the individual layers, which lead to distinct conductive behaviours. Hence, the used upscale deposition methods need to be further optimized in order to provide meticulous control of the sublayers for efficient nano tailoring. From an optical point of view, the effective medium approximation does not provide an accurate description for all the studied nanolaminates. However, the refractive index was successfully tailored to a range compatible for integration in the aimed solar cell architecture. A two times bilayer 5:10 nm $ZnO_x$-$TiO_x$ nanolaminate presented an electronic surface structure with an 1 eV conduction band offset for CIGS, and a valence band offset of 1.93 eV. Furthermore, a high hole field-effect passivation was obtained, in combination with the valence and conduction band offsets, this leads to an efficient hole blocking layer and improved electron selectivity. Custom devices developed to characterize the electric properties nanolaminate's, show no clear results, although, it is important to customize those to a specific objective. This approach allows to discuss possible working limitations of the nanolaminates structures when integrated in optoelectronic selectivity. Furthermore, these devices need to be further optimized in order to fully describe the electrical behaviour of the nanolaminates. In this work, a roadmap to selective contacts based on nanolaminates is given. The results of this work indicate the possibility of properties tailoring, allowing for materials “à la carte”.FCTFCTOutro - Baterias 2030 - (POCI-01-0247- FEDER-046109) co-funded by Operational Programme for Competitiveness and Internationalisation (COMPETE 2020), under the Portugal 2020 Partnership Agreement, through the European Regional Development Fund.2021-11-22info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesishttps://hdl.handle.net/10316/98166https://hdl.handle.net/10316/98166TID:202922812engPinheiro, Xavier Alexandre Leitãoinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositórios Científicos de Acesso Aberto de Portugal (RCAAP)instname:FCCN, serviços digitais da FCT – Fundação para a Ciência e a Tecnologiainstacron:RCAAP2022-05-25T10:05:37Zoai:estudogeral.uc.pt:10316/98166Portal AgregadorONGhttps://www.rcaap.pt/oai/openaireinfo@rcaap.ptopendoar:https://opendoar.ac.uk/repository/71602025-05-29T05:46:59.954009Repositórios Científicos de Acesso Aberto de Portugal (RCAAP) - FCCN, serviços digitais da FCT – Fundação para a Ciência e a Tecnologiafalse
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