Preparação e caracterização de membranas de ultrafiltração de acetato de celulose/SIO2/UiO-66(Zr) para remoção de toxinas urémicas na hemodiálise
| Autor(a) principal: | |
|---|---|
| Data de Publicação: | 2023 |
| Tipo de documento: | Dissertação |
| Idioma: | por |
| Título da fonte: | Repositórios Científicos de Acesso Aberto de Portugal (RCAAP) |
| Texto Completo: | http://hdl.handle.net/10400.21/17746 |
Resumo: | Existe atualmente uma quantidade significativa de aplicações nos processos da indústria química, alimentar e biomédica onde as membranas desempenham papeis chave nos mesmos. As membranas são filmes bastantes versáteis e suscetíveis de sofrer alterações estruturais que lhes conferem propriedades específicas, como o caso de membranas assimétricas de acetato de celulose (CA) utilizadas na hemodiálise. No trabalho experimental apresentado incorporou-se o MOF: UiO-66(Zr), em membranas de CA com o intuito de aumentar a sua capacidade de remoção de toxinas urémicas na hemodiálise como o p-Cresil Sulfato (pCS). O UiO-66(Zr) foi sintetizado e caracterizado através de espectroscopia de infravermelhos, difração de raios-X e de termogravimetria. Sintetizaram-se e caracterizaram-se as seguintes membranas: CA22/SiO2, CA22/SiO2/UiO-66(Zr) (1% de UiO-66(Zr)), CA22/SiO2/UiO-66(Zr) (1,5% de UiO-66(Zr)), CA22/SiO2/UiO-66(Zr) (2% de UiO-66(Zr)) e CA22/SiO2/UiO-66(Zr) (2,5% de UiO-66(Zr)), todas elas com um teor de 3% de sílica amorfa. As membranas foram submetidas a uma análise SEM-EDS que provou a presença de UiO-66(Zr) nas suas matrizes, com maior prevalência na camada suporte das mesmas. Revelou ainda que a dispersão do MOF originou aglomerados deste material por todo o filme, resultando em aglomerados maiores para membranas com maior teor de UiO-66(Zr). Na caracterização de permeação das membranas, obteve-se uma gama de LP dos 14,38 aos 33,82 Kg/bar/h/m2, sendo a CA22/SiO2 e a CA22/SiO2/UiO-66(Zr) 1,5% as membranas com menor e maior LP, respetivamente. Os limites de exclusão molecular (MWCO) das membranas foram também calculados, onde se observou que este parâmetro aumenta com o aumento da incorporação de UiO-66(Zr) nas mesmas, resultando em MWCOs de 3527, 7491, 9431, 12407 e 14688 Da. Calculou-se também a sua rejeição a sais (NaCl e Na2SO4), sendo esta muito baixa, <13%, para todas as membranas. Obtiveram-se ainda coeficientes de rejeição ao pCS de 25%, 29%, 20%, 24% e 22% para a membranas CA22/SiO2, CA22/SiO2/UiO-66(Zr) 1%, CA22/SiO2/UiO-66(Zr) 1,5%, CA22/SiO2/UiO-66(Zr) 2% e CA22/SiO2/UiO-66(Zr) 2,5%, respetivamente. Estes resultados mostram que a incorporação de MOF nas membranas leva a um aumento da permeabilidade e MWCO das mesmas e a uma rejeição menor ao pCS. Foram ainda construídas isotérmicas de adsorção de Freundlich ao pCS a 37º C para o UiO-66(Zr), bem como de Langmuir para as membranas com MOF na sua viii composição, onde se concluiu que a adsorção, por massa de MOF, diminui com o aumento do teor de UiO-66(Zr) na membrana, devido à maior aglomeração de MOF que se verifica para as membranas com maior teor deste material. Construiu-se ainda uma isotérmica de adsorção de pCS à BSA. Através das curvas de adsorção obtidas, foram retirados os parâmetros de Langmuir e Freundlich para cada um dos casos. Por fim, foi efetuada uma última isotérmica de adsorção ao pCS na presença de UiO-66(Zr) e BSA onde foi possível reduzir a adsorção da toxina à proteína em cerca de 50% com 5 mg/mL de UiO-66. |
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Existe atualmente uma quantidade significativa de aplicações nos processos da indústria química, alimentar e biomédica onde as membranas desempenham papeis chave nos mesmos. As membranas são filmes bastantes versáteis e suscetíveis de sofrer alterações estruturais que lhes conferem propriedades específicas, como o caso de membranas assimétricas de acetato de celulose (CA) utilizadas na hemodiálise. No trabalho experimental apresentado incorporou-se o MOF: UiO-66(Zr), em membranas de CA com o intuito de aumentar a sua capacidade de remoção de toxinas urémicas na hemodiálise como o p-Cresil Sulfato (pCS). O UiO-66(Zr) foi sintetizado e caracterizado através de espectroscopia de infravermelhos, difração de raios-X e de termogravimetria. Sintetizaram-se e caracterizaram-se as seguintes membranas: CA22/SiO2, CA22/SiO2/UiO-66(Zr) (1% de UiO-66(Zr)), CA22/SiO2/UiO-66(Zr) (1,5% de UiO-66(Zr)), CA22/SiO2/UiO-66(Zr) (2% de UiO-66(Zr)) e CA22/SiO2/UiO-66(Zr) (2,5% de UiO-66(Zr)), todas elas com um teor de 3% de sílica amorfa. As membranas foram submetidas a uma análise SEM-EDS que provou a presença de UiO-66(Zr) nas suas matrizes, com maior prevalência na camada suporte das mesmas. Revelou ainda que a dispersão do MOF originou aglomerados deste material por todo o filme, resultando em aglomerados maiores para membranas com maior teor de UiO-66(Zr). Na caracterização de permeação das membranas, obteve-se uma gama de LP dos 14,38 aos 33,82 Kg/bar/h/m2, sendo a CA22/SiO2 e a CA22/SiO2/UiO-66(Zr) 1,5% as membranas com menor e maior LP, respetivamente. Os limites de exclusão molecular (MWCO) das membranas foram também calculados, onde se observou que este parâmetro aumenta com o aumento da incorporação de UiO-66(Zr) nas mesmas, resultando em MWCOs de 3527, 7491, 9431, 12407 e 14688 Da. Calculou-se também a sua rejeição a sais (NaCl e Na2SO4), sendo esta muito baixa, <13%, para todas as membranas. Obtiveram-se ainda coeficientes de rejeição ao pCS de 25%, 29%, 20%, 24% e 22% para a membranas CA22/SiO2, CA22/SiO2/UiO-66(Zr) 1%, CA22/SiO2/UiO-66(Zr) 1,5%, CA22/SiO2/UiO-66(Zr) 2% e CA22/SiO2/UiO-66(Zr) 2,5%, respetivamente. Estes resultados mostram que a incorporação de MOF nas membranas leva a um aumento da permeabilidade e MWCO das mesmas e a uma rejeição menor ao pCS. Foram ainda construídas isotérmicas de adsorção de Freundlich ao pCS a 37º C para o UiO-66(Zr), bem como de Langmuir para as membranas com MOF na sua viii composição, onde se concluiu que a adsorção, por massa de MOF, diminui com o aumento do teor de UiO-66(Zr) na membrana, devido à maior aglomeração de MOF que se verifica para as membranas com maior teor deste material. Construiu-se ainda uma isotérmica de adsorção de pCS à BSA. Através das curvas de adsorção obtidas, foram retirados os parâmetros de Langmuir e Freundlich para cada um dos casos. Por fim, foi efetuada uma última isotérmica de adsorção ao pCS na presença de UiO-66(Zr) e BSA onde foi possível reduzir a adsorção da toxina à proteína em cerca de 50% com 5 mg/mL de UiO-66. |
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