Synthesis And Characterization of Silk Fibroin-Based Hydrogels for Biomedical Applications

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Main Author: Marcelino, João Pedro Pedrosa
Publication Date: 2024
Format: Master thesis
Language: eng
Source: Repositórios Científicos de Acesso Aberto de Portugal (RCAAP)
Download full: https://hdl.handle.net/10316/117968
Summary: Dissertação de Mestrado em Engenharia Química apresentada à Faculdade de Ciências e Tecnologia
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This work aimed to construct hydrogels composed of two networks using only natural polymers, with improved mechanical properties compared to natural single-network hydrogels. Silk fibroin (SF) was selected as the foundation of the primary network due to its inherent superior mechanical properties and high biocompatibility. To form a more robust network, the SF was functionalized through methacrylation, obtaining methacrylated silk fibroin (SFMA), a photo-cross-linkable polymer. The polymers selected for comprising the secondary network were gelatin methacrylate (GelMa), and alginate (SA). To obtain GelMagelatin was also functionalized by methacrylation. The combination of these polymers results in covalently cross-linked SFMA/GelMa hydrogels and SFMA/SA hydrogels withcovalent/ionic cross-linking. The formulations constituting these hydrogels were optimized throughout the study by evaluating the results obtained by rheological testing, as well as critical observation of the fabrication of these materials. The SFMA/GelMa hydrogels, characterized by networks cross-linked by covalent bonds, were more resistant to deformation, having reached a maximum elastic modulus (G') value of 4200 Pa. The SFMA/SA hydrogels reached a maximum G' of 2344 Pa in the linear viscoelasticity region. These results were corroborated by uniaxial compression tests, in which the SFMA/GelMa formulations tested exhibited greaterrigidity. The SFMA/GelMa 20/15% (w/v) and SFMA/SA 20/1 % (w/v) formulations obtained a compressive elastic modulus at 5% deformation of 127,9 kPa and 65,68 kPa, respectively.The developed hydrogels show promising results, as evidenced by improved mechanical properties. These improvements, particularly in the SFMA/GelMa hydrogels, make them suitable candidates for biomedical applications that require enhanced structural robustness.Hidrogéis preparados a partir de polímeros naturais são objeto de grande atenção no contexto biomédico, em áreas com Engenharia de Tecidos (TE) e drug-delivery, devido à sua elevada biocompatibilidade e biodegradabilidade. No entanto, estes materiais possuem algumas desvantagens que limitam a sua aplicabilidade nestas áreas, como baixa força mecânica. Estas lacunas podem ser colmatadas através da introdução de uma rede polimérica secundária, a fim de criar um material com propriedades mecânicas melhoradas. O objetivo deste trabalho consistiu na construção de hidrogéis de rede dupla, utilizando apenas polímeros naturais, com propriedades mecânicas melhoradas, face aos hidrogéis naturais de rede simples. Assim, escolheu-se a fibroína de seda (SF) como a base da rede primária, devido às suas propriedades mecânicas superiores e elevada biocompatibilidade. De forma a formar uma rede mais robusta, efetuou-se a funcionalização da SF por metacrilação, obtendo fibroína de seda metacrilato (SFMA) um polímero foto-reticulável. Relativamente aos polímeros que constituem a rede secundária, selecionaram-se a gelatina metacrilato (GelMa) e alginato (SA). A GelMa obteve-se através de funcionalização por metacrilação. A combinação destes polímeros resultou em hidrogéis SFMA/GelMa com reticulação covalente e hidrogéis SFMA/SA com reticulação covalente/iónica. A otimização das formulações que constituem estes hidrogéis foi efetuada ao longo deste estudo através da avaliação de resultados obtidos por reologia, bem como observação crítica da construção destes materiais. Os hidrogéis SFMA/GelMa, caraterizados por redes reticuladas por ligações covalentes, demonstraram ser mais resistentes à deformação atingiram um valor máximo do módulo elástico (G’) de 4200 Pa. Os hidrogéis SFMA/SA atingiram um G’ máximo de 2344 Pa na região linear de viscoelasticidade. Estes resultados foram corroborados por testes de compressão uniaxial, em que as formulações testadas de SFMA/GelMa demonstraram maior rigidez. As formulações SFMA/GelMa 20/15% (w/v) e SFMA/SA 20/1 % (w/v) obtiveram um módulo elástico compressivo a 5% de deformação de127,9 kPa e 65,68 kPa, respetivamente. Os hidrogéis desenvolvidos demonstram resultados promissores, evidenciados por propriedades mecânicas melhoradas. Estas melhorias, especialmente nos hidrogéis SFMA/GelMa, torna-os candidatos adequados para aplicações biomédicas que exigem maior robustez estrutural.2024-09-232026-09-23T00:00:00Zinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesishttps://hdl.handle.net/10316/117968https://hdl.handle.net/10316/117968TID:203828704engMarcelino, João Pedro Pedrosainfo:eu-repo/semantics/embargoedAccessreponame:Repositórios Científicos de Acesso Aberto de Portugal (RCAAP)instname:FCCN, serviços digitais da FCT – Fundação para a Ciência e a Tecnologiainstacron:RCAAP2025-04-02T17:35:44Zoai:estudogeral.uc.pt:10316/117968Portal AgregadorONGhttps://www.rcaap.pt/oai/openaireinfo@rcaap.ptopendoar:https://opendoar.ac.uk/repository/71602025-05-29T06:11:51.068472Repositórios Científicos de Acesso Aberto de Portugal (RCAAP) - FCCN, serviços digitais da FCT – Fundação para a Ciência e a Tecnologiafalse
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