Theoretical studies on the low-lying electronic states of N2O: From structural aspects to reaction dynamics

Bibliographic Details
Main Author: Li, Jing
Publication Date: 2014
Language: eng
Source: Repositórios Científicos de Acesso Aberto de Portugal (RCAAP)
Download full: https://hdl.handle.net/10316/26458
Summary: This thesis is organized as follows: Part I concerns with the theoretical background, Part II refers to publications, Finally, the main achievements are summarized and further possible applications are outlined in Part III.
id RCAP_5a3dea74e7233e7c6afb5880aa4429ce
oai_identifier_str oai:estudogeral.uc.pt:10316/26458
network_acronym_str RCAP
network_name_str Repositórios Científicos de Acesso Aberto de Portugal (RCAAP)
repository_id_str https://opendoar.ac.uk/repository/7160
spelling Theoretical studies on the low-lying electronic states of N2O: From structural aspects to reaction dynamicsPotential energy surfaceDynamicsThis thesis is organized as follows: Part I concerns with the theoretical background, Part II refers to publications, Finally, the main achievements are summarized and further possible applications are outlined in Part III.Tese de doutoramento em Química (Pré-Bolonha), Especialidade de Química Teórica, apresentada à Faculdade de Ciências e Tecnologia da Universidade de CoimbraTheoretical study on the N2 O molecular system is presented in this Ph.D. thesis: starting from the construction of a global potential energy surface for its ground electronic state, to dynamical studies of collisions taking place on it. The double many-body expansion (DMBE) method is employed in the construction of such potential function. The increasing interest in this system led us to also study the first singlet excited state of nitrous oxide, which would be also required for studying fully the dynamics and kinetics of N(2 D) + NO(X 2 Π) reaction. Exploratory trajectories have also been run on this DMBE form with the quasiclassical trajectory method, with the thermal rate constant so determined at room temperature significantly enhancing agreement with the experimental data.Na presente tese é apresentado um estudo teórico sobre o sistema molecular N_2O: partindo da construção de uma superfície de energia potencial (SEP) global para o seu estado eletrónico fundamental até ao estudo da dinâmica das colisões que ocorrem neste sistema. O método de dupla expansão multicorpos (DMBE) é empregue na construção da função potencial. A topologia da nova superfície é caracterizada em detalhe. Uma comparação entre as propriedades dos pontos estacionários aqui obtidos com os relatados na literatura é apresentada, sendo as novas estruturas encontradas também caracterizados. A reacção de relevância atmosférica N2D + NO é estudada usando o método trajetórias quase-clássicas na nova SEP DMBE para o estado fundamental de N_2O. Comparações detalhadas com previsões teóricas e experimentais anteriores foram realizados. Os resultados obtidos apresentam maior reactividade do que outros métodos teóricos disponíveis na literatura. Um melhor acordo com os resultados experimentais é por conseguinte obtido, apesar the existem grandes incertezas experimentais. O crescente interesse neste sistema levou também ao estudo do primeiro estado singleto excitado do óxido nitroso, o qual é necessário para tratar de forma completa a dinâmica e cinética da reacção N(2D) + NO. Foram realizados nesta superfície DMBE estudos exploratórios usando o método das trajetórias quase-clássicas, tendo melhorado significativamente a concordância dos dados experimentais com a constante de velocidade termalizada obtida à temperatura ambiente.2014-12-18doctoral thesisinfo:eu-repo/semantics/publishedVersionLI, Jing - Theoretical studies on the low-lying electronic states of N2O : from structural aspects to reaction dynamics. Coimbra : [s.n.], 2014. Tese de doutoramento. Disponível na WWW em:<http://hdl.handle.net/10316/26458>.https://hdl.handle.net/10316/26458LI, Jing - Theoretical studies on the low-lying electronic states of N2O : from structural aspects to reaction dynamics. Coimbra : [s.n.], 2014. Tese de doutoramento. Disponível na WWW em:<http://hdl.handle.net/10316/26458>.https://hdl.handle.net/10316/26458TID:101482175engLi, Jinginfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositórios Científicos de Acesso Aberto de Portugal (RCAAP)instname:FCCN, serviços digitais da FCT – Fundação para a Ciência e a Tecnologiainstacron:RCAAP2020-03-04T11:14:57Zoai:estudogeral.uc.pt:10316/26458Portal AgregadorONGhttps://www.rcaap.pt/oai/openaireinfo@rcaap.ptopendoar:https://opendoar.ac.uk/repository/71602025-05-29T05:24:35.068719Repositórios Científicos de Acesso Aberto de Portugal (RCAAP) - FCCN, serviços digitais da FCT – Fundação para a Ciência e a Tecnologiafalse
dc.title.none.fl_str_mv Theoretical studies on the low-lying electronic states of N2O: From structural aspects to reaction dynamics
title Theoretical studies on the low-lying electronic states of N2O: From structural aspects to reaction dynamics
spellingShingle Theoretical studies on the low-lying electronic states of N2O: From structural aspects to reaction dynamics
Li, Jing
Potential energy surface
Dynamics
title_short Theoretical studies on the low-lying electronic states of N2O: From structural aspects to reaction dynamics
title_full Theoretical studies on the low-lying electronic states of N2O: From structural aspects to reaction dynamics
title_fullStr Theoretical studies on the low-lying electronic states of N2O: From structural aspects to reaction dynamics
title_full_unstemmed Theoretical studies on the low-lying electronic states of N2O: From structural aspects to reaction dynamics
title_sort Theoretical studies on the low-lying electronic states of N2O: From structural aspects to reaction dynamics
author Li, Jing
author_facet Li, Jing
author_role author
dc.contributor.author.fl_str_mv Li, Jing
dc.subject.por.fl_str_mv Potential energy surface
Dynamics
topic Potential energy surface
Dynamics
description This thesis is organized as follows: Part I concerns with the theoretical background, Part II refers to publications, Finally, the main achievements are summarized and further possible applications are outlined in Part III.
publishDate 2014
dc.date.none.fl_str_mv 2014-12-18
dc.type.driver.fl_str_mv doctoral thesis
dc.type.status.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/publishedVersion
status_str publishedVersion
dc.identifier.uri.fl_str_mv LI, Jing - Theoretical studies on the low-lying electronic states of N2O : from structural aspects to reaction dynamics. Coimbra : [s.n.], 2014. Tese de doutoramento. Disponível na WWW em:<http://hdl.handle.net/10316/26458>.
https://hdl.handle.net/10316/26458
LI, Jing - Theoretical studies on the low-lying electronic states of N2O : from structural aspects to reaction dynamics. Coimbra : [s.n.], 2014. Tese de doutoramento. Disponível na WWW em:<http://hdl.handle.net/10316/26458>.
https://hdl.handle.net/10316/26458
TID:101482175
identifier_str_mv LI, Jing - Theoretical studies on the low-lying electronic states of N2O : from structural aspects to reaction dynamics. Coimbra : [s.n.], 2014. Tese de doutoramento. Disponível na WWW em:<http://hdl.handle.net/10316/26458>.
TID:101482175
url https://hdl.handle.net/10316/26458
dc.language.iso.fl_str_mv eng
language eng
dc.rights.driver.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/openAccess
eu_rights_str_mv openAccess
dc.source.none.fl_str_mv reponame:Repositórios Científicos de Acesso Aberto de Portugal (RCAAP)
instname:FCCN, serviços digitais da FCT – Fundação para a Ciência e a Tecnologia
instacron:RCAAP
instname_str FCCN, serviços digitais da FCT – Fundação para a Ciência e a Tecnologia
instacron_str RCAAP
institution RCAAP
reponame_str Repositórios Científicos de Acesso Aberto de Portugal (RCAAP)
collection Repositórios Científicos de Acesso Aberto de Portugal (RCAAP)
repository.name.fl_str_mv Repositórios Científicos de Acesso Aberto de Portugal (RCAAP) - FCCN, serviços digitais da FCT – Fundação para a Ciência e a Tecnologia
repository.mail.fl_str_mv info@rcaap.pt
_version_ 1833602345365143552

Similar Items