Implementação de cromatografia de troca iônica para Urânio e Tório a partir de carbonatos

• Ano de defesa: 2012
• Autor(a) principal: Silva, Katia Santina da
• Tipo de documento: Dissertação
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: por
• Instituição de defesa: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP
• Palavras-chave em Português: não disponível; not available
• Link de acesso: http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/44/44142/tde-03062015-095110/

O método U-Th para datação em carbonatos recentes tem importância estratégica como ferramenta em estudos paleoclimáticos englobando o período entre Pleistoceno e Holoceno, uma vez que permite ancorar (no temp) padrões de oscilações climáticas e ambientais globais, dependentes de temperatura e pluviosidade. Esses padrões são identificados a partir de dados isotópicos (\'delta\'\'ANTPOT.13 C\', \'delta\'\'ANTPOT.18 O\') e geoquímicos (razões elementares) obtidos em espeleotemas e corais. No Brasil, inúmeros projetos científicos têm se desenvolvido nessa linha de pesquisa, mas utilizando parte das facilidades analíticas necessárias a esses estudos disponíveis em laboratórios internacionais. A implementação do método U-Th (\'ANTPOT.238 U\'- \'ANTPOT.234 U\'-\'ANTPOT.230 Th\') de desequilíbrio da série do urânio foi objeto dessa dissertação. A mesa foi testar rotinas de cromatografia de troca iônica para separação química de U e Th a partir de amostras de carbonato, definidas nos laboratórios do Berkeley Geochronological Center (BGC) e University of Minnesota (UMN), para futura implementação no Centro de Pesquisas Geocronológicas do IGc/USP. As amostras utilizadas foram padrões de referência internacional (JCp-1 e JLs-1), e a infra-estrutura usada foi adequada a partir das instalações existentes no centro. A reprodutibilidade das rotinas escolhidas foi avaliada com base na capacidade de calibrar os picos de eluição de Th e U, e no fator de recuperação calculado a partir da quantidade inicial depositada na coluna. Para o procedimento BGC foram utilizados dois conjuntos de colunas cromatográficas, primária e secundária, sendo que na primeira os picos de eluição foram estabelecidos entre 8-22 mL para Th e 34-38 mL para U. Na coluna secundária os resultados não foram satisfatórios para Th, com significativa fração sendo eliminada durante o descarte pré-coleta. Para U o intervalo foi estabelecido entre 13-17 mL. A recuperação de U no procedimento BGC foi ideal, consistentemente acima de 90% se não considerada o tratamento prévio com Fe\'(OH) IND.3\'. Ao contrário, a recuperação de Th foi baixa e aleatória, em parte refletindo a perda em outras etapas de eluição da coluna. Para o procedimento UMN foi considerada a exclusão na etapa de preparo/dissolução da amostra com \'HCIO IND.4\' uma vez não se tratar de um ácido rotineiramente usado no CPGeo, tendo como função eliminar qualquer traço de matéria orgânica presente na matriz carbonática. Essa modificação pode ter influenciado fortemente os dados de recuperação de Th (< 40%), especialmente para o padrão JCp-1 que, ao contrário do padrão JLs-1, não foi submetido à calcinação pré-dissolução. Quanto ao U os testes mostraram que houve perda durante a etapa de depósito+descarte obviamente afetando a recuperação em um intervalo bem definido. Uma tentativa adotada para melhorar esse comportamento foi aumentar o pH do meio (resina) imediatamente antes do depósito da amostra na coluna, buscando favorecer maior fixação/retenção de U. O resultado foi parcialmente favorável uma vez que restringiu o pico de eluição entre 4-6 mL, mas ainda com perda prévia. Tendo em vista a necessidade de melhor ajustar os parâmetros de calibração e recuperação para cromatografia de Th e U, novos testes serão realizados com a continuidade deste projeto, quando esperamos ajustar as rotinas do BGC e UMN, e também iniciar testes com outras resinas de troca iônica específicas para actinídeos. Estabelecida a rotina no CPGeo, será iniciada a fase de implementação do método na espectrometria de massas utilizando spikes específicos (\'ANTPOT.229 Th\', \'ANTPOT.233 U\',\'ANTPOT.236 U\') - ID-TIMS, calibrados durante o desenvolvimento desse mestrado.