Uso de catalisadores de Ir e Rh em técnicas para hidrogenação de CO2 e Furfural

• Ano de defesa: 2022
• Autor(a) principal: Rozendo de Lima, Jennifer Dayana
• Tipo de documento: Tese
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: por
• Instituição de defesa: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP
• Palavras-chave em Português: Biomass reduction; Catálise homogênea; CO2 reduction; CO2 supercrítico; Homogeneous catalysis; Organocomplexes; Organocomplexos; Redução de biomassa; Redução de CO2; Supercritical CO2
• Link de acesso: https://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-26102022-110258/

O presente trabalho teve como objetivo o desenvolvimento de processos catalíticos baseados em catalisadores homogêneo para a hidrogenação do CO2 e furfural (um importante derivados de biomassa). Para atingir este objetivo, uma série de catalisadores organometálicos solúveis em água, baseados em complexos metálicos de Ir e Rh com grupos aromáticos (fenantrolina e ciclopentadienila), foram sintetizados com diferentes grupos substituintes (NH2, NO2 e H). Os resultados obtidos mostram que o CO2 pode ser eficientemente reduzido a álcoois diversos (metanol, etanol isopropanol e butanol) em temperaturas de 40 °C utilizando uma mistura reacional constituída por água e CO2 supercrítico. Nosso sistema catalítico foi capaz de converter CO2 a butanol com seletividade superior a 95%. Ficando igualmente demostrado o impacto da quantidade de água na seletividade dos diferentes catalisadores preparados. Além disso, foi igualmente proposto o mecanismo de reação para a conversão de CO2 a metanol, através de cálculos teóricos e análise de ESI-MS de diferentes intermediários de reação. Por outro lado, a conversão de furfural a álcool furfurílico foi bastante bemsucedida utilizando os mesmos catalisadores organometálicos, mostrando deste modo a sua enorme versatilidade para a hidrogenação em condições suaves. Os resultados para conversão de furfural a álcool furfurílico mostram ser possível obter uma conversão de furfural >99% exibindo uma seletividade de aproximadamente 90% em temperaturas menores de 120 °C.