Eletrocatálise e instabilidades cinéticas em superfícies de paládio

• Ano de defesa: 2021
• Autor(a) principal: Baptista, Gabriel Melle
• Tipo de documento: Dissertação
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: por
• Instituição de defesa: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP
• Palavras-chave em Português: electrocatalysis; eletrocatálise; instabilidades cinéticas; kinetic instabilities; oscilações; oscillations; Paládio; Palladium
• Link de acesso: https://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/75/75134/tde-22092021-150221/

O paládio é um metal nobre com propriedades únicas associadas à sua boa capacidade de adsorver e absorver H, bem como para formar óxidos superficiais compactos e estáveis. Além de seu comportamento eletroquímico que não é totalmente elucidado, sua aplicação em eletrocatálise tem sido bastante visada por apresentar grande eficiência catalítica em certos sistemas, como na eletro-oxidação de ácido fórmico. Apesar de muitos esforços para desvendar o comportamento eletroquímico e catalítico do eletrodo de paládio, esse sistema está totalmente longe de ter sido compreendido. Nessa dissertação é apresentado o estudo exploratório das reações de eletro-oxidação de algumas moléculas orgânicas pequenas, especificamente formaldeído e ácido fórmico, catalisadas por eletrodo de paládio policristalino em eletrólito ácido. A emergência de instabilidades eletroquímicas foi identificada e explorada sob regime dinâmico e estático, em controle de potencial e corrente. Os resultados obtidos são discutidos em termos de rotas reacionais presente no mecanismo de oxidação dessas moléculas quando catalisadas por eletrodo de Pd. Por fim, é apresentado um estudo voltamétrico da eletro-oxidação de metanol e formiato em meio reacional alcalino e também sobre à interação de metanol com superfície de Pd oxidada, em termos da dinâmica do potencial de circuito aberto. Considerações mecanísticas da reação de eletro-oxidação do metanol associadas ao efeito de transporte de massa foram possíveis estabelecer pelo uso de eletrodo de disco rotatório, bem como a diferença catalítica de óxidos superficiais por metanol e seus intermediários de reação à oxidação do metanol a CO2.