Desenvolvimento de nanocatalisadores contendo ouro na forma iônica, nanopartículas e clusters dispersos na superfície de óxidos inorgânicos

• Ano de defesa: 2022
• Autor(a) principal: Didó, Cezar Augusto
• Orientador(a): Benvenutti, Edilson Valmir
• Tipo de documento: Tese
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: por
• Palavras-chave em Português: Magnetita; Nanopartículas de ouro; Nanotubos; Óxido de titânio; Cluster
• Palavras-chave em Inglês: Nanocatalyst; Magnetite; Titania nanotubes; Gold nanoparticles; Gold clusters
• Link de acesso: http://hdl.handle.net/10183/245276

No presente trabalho, foram desenvolvidos materiais nanoestruturados com diferentes composições, morfologias e texturas para atuarem como suportes de espécies catalíticas de ouro, utilizando-se sílica, magnetita e titânia, como matrizes. Em um primeiro estudo foram desenvolvidas duas séries de materiais a base de sílica e magnetita de maneira a criar dois ambientes distintos para deposição de nanopartículas de ouro. Em uma das séries foram criados nanoconteiners para proporcionar ambiente confinado. Para deposição de nanopartículas foi desenvolvida uma estratégia de síntese in-situ, no interior dos nanoconteiners. A diferença nos ambientes confinado e não confinados resultou em diferentes tamanhos de nanopartículas de ouro. O desempenho catalítico desses materiais foi avaliado frente à redução de p-nitrofenol e ambos materiais tiveram o mesmo desempenho catalítico, porém o reciclo do material contendo ouro confinado se mostrou mais efetivo. Em um segundo estudo foi desenvolvido um xerogel de sílica que foi organofuncionalizado com um silsesquioxano iônico. Esse xerogel modificado foi utilizado para ancorar complexo AuCl4- de forma altamente dispersa, via processo de troca iônica. Esse material foi utilizado como catalisador em reações de homoacoplamento de alcinos terminais, utilizando-se somente 0,22 mol% de catalisador ouro. Por fim, em um terceiro estudo, nanotubos de titânia com alta área superficial, na fase anatásio, foram sintetizados. Os nanotubos de titânia foram utilizados como suporte para deposição de espécies de ouro. Foi desenvolvida uma nova estratégia que envolveu o uso de pequenas quantidades de ouro e sua redução em alta temperatura, sob hidrogênio, para obter nanopartículas pequenas e até mesmo clusters com tamanho de 8,9 e 8,7 Å de ouro na superfície dos nanotubos de anatásio. Todos os materiais foram caracterizados usando-se variadas técnicas, como termogravimetria, isotermas de adsorção-dessorção de nitrogênio, espectroscopia UV-Vis, difração de raios X, microscopia eletrônica de transmissão, microscopia eletrônica de transmissão por varredura no modo campo claro e campo escuro anular, entre outros.