Enzyme modified magnetic nanoparticles: an approach for biomass conversion processes

• Ano de defesa: 2020
• Autor(a) principal: Lucena, Guilherme Nunes [UNESP]
• Tipo de documento: Tese
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: eng
• Instituição de defesa: Universidade Estadual Paulista (Unesp)
• Palavras-chave em Português: Nanoparticles; Enzymes; Immobilized enzymes; Cellulase; Biomass
• Link de acesso: http://hdl.handle.net/11449/192507

A biomassa lignocelulósica vem se destacando como uma matéria-prima essencial para a produção de muitos produtos químicos de interesse industrial em áreas como a produção de energia, alimentos, fármacos, agricultura, meio ambiente e assim por diante. Apesar disso, muitas aplicações vêm esbarrando em uma série de dificuldades encontradas nos processos de conversão enzimática, como instabilidade operação das enzimas, alto custo de produção e purificação, reações de inibição e problemas de recuperação e reciclo. Para contornar esses problemas, muitos métodos de imobilização enzimática têm surgido, entre os quais, destaca-se a obtenção de agregados enzimáticos reticulados magnéticos (MCLEAs). Esta classe de materiais é obtida a partir da reação de reticulação entre agregados físicos de enzimas e suportes magnéticos, o qual pode unir as importantes propriedades catalíticas dos agregados físicos (como resultado da manutenção da estrutura nativa da enzima) à capacidade de recuperação e reciclo do suporte magnético (devido suas propriedades magnéticas intrínsecas). Frente a isso, esse trabalho relata a síntese, caracterização e potencial aplicação de MCLEAs de enzimas celulases em processos de conversão de celulose. Dividido em três capítulos, primeiramente é apresentado um review sobre o estado da arte no que diz respeito a obtenção de produtos de valor agregado a partir da biomassa lignocelulósica utilizando MCLEAs. No segundo capítulo, diferentes MCLEAs foram preparados na presença de nanopartículas magnéticas modificadas com quitosana, utilizando três agentes precipitantes diferentes (sulfato de amônio, etanol e polietileno glicol-PEG). Destacou-se a obtenção de um MCLEA utilizando etanol como agente de precipitação, o qual apresentou a maior atividade enzimática (193,42 U g-1) e atividade recuperada (43,53 %); e outro MCLEA obtido com polietileno glicol, com a maior capacidade de reciclo (80 % da atividade inicial após cinco ciclos de reação). Adicionalmente, pela primeira vez, as propriedades coloidais dos MCLEAs e celulases livres foram caracterizadas por medidas de espalhamento dinâmico de luz (DLS) e potencial zeta, as quais foram correlacionadas com suas respectivas atividades enzimáticas. Foi demonstrado que o aumento na estabilidade coloidal frente às mudanças de temperatura incrementaram a estabilidade térmica dos MCLEAs. Quando aplicados na hidrólise de celulose obtida a partir de uma mistura de bagaço e palha de cana-de-açúcar, os MCLEAs mostraram a uma maior capacidade de obtenção de celooligosacarídeos de valor agregado do que as celulases livres. Por fim, o último capítulo focou na investigação mais profunda dos efeitos da aplicação de um campo magnético alternado (AMF) na atividade de um MCLEA contendo nanopartículas magnéticas modificadas com aminosilano. Para isto, foi utilizado um planejamento fatorial (2x2) com duas variáveis em dois níveis, frequência (203-420 kHz) e amplitude (3-6 kA m-1). Independentemente da condição, a aplicação do AMF diminuiu a atividade enzimática do MCLEA em comparação à condição sem campo. Adicionalmente, a frequência do AMF mostrou efeitos mais significante na atividade do MCLEA quando comparada à amplitude e sugere-se que estudos posteriores devam ser realizados em condições de frequências mais baixas. No entanto, embora este último resultado não tenha sido o esperado, ele pode ajudar a preencher a lacuna de estudos mais aprofundados desta crescente e essencial abordagem que é o uso de nanopartículas magnéticas como suporte para enzimas.