Detalhes bibliográficos
| Ano de defesa: |
2018 |
| Autor(a) principal: |
Araujo, Aline Dantas
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| Orientador(a): |
Fernandes, Lindoval Domiciano
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| Banca de defesa: |
Castro, Rosane Nora,
Miranda, Jussara Lopes |
| Tipo de documento: |
Dissertação
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| Tipo de acesso: |
Acesso aberto |
| Idioma: |
por |
| Instituição de defesa: |
Universidade Federal Rural do Rio de Janeiro
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| Programa de Pós-Graduação: |
Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química
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| Departamento: |
Instituto de Tecnologia
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| País: |
Brasil
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| Palavras-chave em Português: |
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| Palavras-chave em Inglês: |
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| Área do conhecimento CNPq: |
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| Link de acesso: |
https://rima.ufrrj.br/jspui/handle/20.500.14407/13467
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Resumo: |
As maiores aplicações de peneiras moleculares estão relacionadas à catálise ácida devido à inúmeras reações do meio petroquímico. Porém, a catálise básica é de suma importância nas demais indústrias, principalmente farmacêutica. Assim, torna-se imprescindível o estudo de catalisadores básico para a aplicação em catálise heterogênea. Dessa forma, foi escolhida a reação de Knoevenagel como modelo, pois assim é possível observar a funcionalização de um sítio básico além de ser uma reação importante para a indústria, gerando produtos como polímeros, bioativos, olefinas substituídas e intermediários sintéticos de variados compostos de importância biológica. Neste trabalho foi estudado o ancoramento de grupamentos amino em materiais mesoporosos do tipo MCM-41 e SBA-15, visando a sua funcionalização de forma a torná-los cataliticamente ativos para reações entre moléculas orgânicas promovidas por centros básicos. Para tal, amostras de MCM-41 e SBA-15 apresentando diferentes diâmetros de poros foram sintetizadas variando as condições de tempo e temperatura de síntese. Foram obtidas amostras de MCM-41 com diâmetro de poros entre 31-39 Å e amostras de SBA-15 com diâmetro de poros entre 63-72 Å. Estas amostras tiveram grupamentos amino ancorados sobre sua superfície através da reação com DAPTS (3-etilenodiaminopropiltrimetoxi- silano) que tiveram a concentração determinada pela disponibilidade de grupos silanóis. Assim, nas Si-MCM-41, a concentração de DAPTS diminuiu com aumento de temperatura e tempo de síntese devido a condensação dos grupos Si-OH. O inverso aconteceu a Si-SBA-15: com o aumento do tempo de síntese, maior foi a disponibilidade dos grupos silanóis, aumentando a concentração dos grupos aminos enxertados. As amostras foram caracterizadas por diversas técnicas: difração de raios X, adsorção de nitrogênio, análise termogravimétrica e titulação indireta. A atividade foi analisada em uma reação de Knoevenagel do benzaldeído com malonato de dietila por batelada, gerando produtos como o ácido cinâmico, etilcinamato e benzilideno-malonato de dietila em um período de 180 minutos. Tanto a concentração dos grupos aminos e o diâmetro dos poros influenciaram na seletividade e atividade da reação. |
