Zeólitas hierarquicamente estruturadas: um estudo da inserção de Mesoporosidade via Mecanoquímica

• Ano de defesa: 2022
• Autor(a) principal: Oliveira, Manuela Silva Martins de
• Orientador(a): Pergher, Sibele Berenice Castella
• Tipo de documento: Tese
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: por
• Instituição de defesa: Universidade Federal do Rio Grande do Norte
• Programa de Pós-Graduação: PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM QUÍMICA
• País: Brasil
• Palavras-chave em Português: Química; Zeólitas; Hierárquicas; Mecanoquímica; Moagem; Craqueamento
• Área do conhecimento CNPq: CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA
• Link de acesso: https://repositorio.ufrn.br/handle/123456789/51293

Estruturalmente, as zeólitas consistem basicamente em uma rede tridimensional formada a partir de tetraedros de silício e de alumínio que se interligam por meio de átomos de oxigênio. Devido às suas diversas propriedades e características, pode-se afirmar que as zeólitas são um dos catalisadores mais utilizados na indústria; entretanto, a microporosidade intrínseca a estes materiais tem limitado a aplicação voltada ao processamento de moléculas mais volumosas. Neste trabalho estudou-se a influência de métodos mecanoquímicos na obtenção de materiais zeolíticos com estrututura hierarquizada de poros, por meio da inserção de mesoporosidade via moagem a seco em um moinho de bolas, buscando a obtenção de zeólitas com uma maior acessibilidade dos sítios ativos para posterior aplicação na reação de craqueamento do cumeno. Os materiais zeólíticos empregados neste processo foram a Mordenita, LTX e USY. Na aplicação do método mecanoquímico, foram avaliadas as variáveis velocidade de rotação (200, 400 e 600 rpm) e tempo de rotação (20, 40 e 60 min). Outros estudos mecanoquímicos em tempos de rotação mais elevados (2 e 4 horas) também foram realizados. Os materiais obtidos foram caracterizados por meio de DRX, 27Al RMN, FRX, Adsorção/Dessorção de N2 e MEV. Para a zeólita mordenita, os materiais ácidos submetidos anteriormente a velocidade de rotação de 200 rpm e tempos de rotação mais elevados apresentaram manutenção estrutural e textural mais aceitáveis frente aos outros estudos de moagem e, além disso, exibiram um aumento no volume de mesoporos (0,02 cm3 /g para 0,07 cm3 /g) mais relevante. Para a zeólita LTX, a baixa relação Si/Al apresentada pelo material acabou por acarretar num colapso estrutural; o que por sua vez dificultou a possibilidade de aplicação desse material. Para as amostras de zeólita USY Comercial, a modificação na acessibilidade zeolítica só foi possível em velocidades de moagem intermediária (400 rpm). Ao atrelar os resultados estruturais, morfológicos e texturais com os resultados obtidos por meio da reação de craqueamento do cumeno, foi possível comprovar que, nas amostras de zeólita Mordenita, o controle de parâmetros mecanoquímicos pode promover um aumento de acessibilidade, refletindo em maiores taxas de conversão da molécula do cumeno nos primeiros 60 minutos de reação. Já para os materiais de zeólita USY Comercial, as modificações mecanoquímicas refletiram mudanças significativas frente a conversão e seletividade do cumeno em comparação com a zeólita USY Comercial de partida, atingindo conversão de aproximadamente 90%.