Síntese e caracterização da zeólita HZSM-5 nanocristalina com porosidade hierárquica aplicada no craqueamento de polímeros

• Ano de defesa: 2015
• Autor(a) principal: Figueiredo, Aneliése Lunguinho
• Orientador(a): Fernandes Júnior, Valter José
• Tipo de documento: Tese
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: por
• Instituição de defesa: Universidade Federal do Rio Grande do Norte
• Programa de Pós-Graduação: PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM QUÍMICA
• País: Brasil
• Palavras-chave em Português: ZSM-5; Nanocristalina; Hierárquica; Método assistido por sementes; Silanização; Ausente de direcionador orgânico
• Área do conhecimento CNPq: CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA
• Link de acesso: https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/20554

As zeólitas são amplamente utilizadas pela indústria em processos de catálise, adsorção, separação e troca iônica. No entanto, a presença apenas de microporos limita a difusão de moléculas volumosas em seus canais, favorecendo a ocorrência de reações indesejáveis devido ao longo tempo de residência dos reagentes e produtos ao serem transportados ao longo dos microporos das zeólitas. Com o intuito de superar este problema, foram estudados neste trabalho métodos de síntese para a obtenção da zeólita ZSM-5 nanocristalina com porosidade hierárquica sintetizada na ausência de direcionador orgânico de estrutura. Primeiramente foi realizada a síntese da zeólita ZSM-5 através do método assistido por sementes em um sistema ausente de direcionador orgânico, onde as amostras foram sintetizadas utilizando três tipos diferentes de sementes: duas destas baseadas em soluções aquosas claras contendo os precursores de ZSM-5 (não silanizada e silanizada) e a terceira semente baseada em uma zeólita ZSM-5 comercial na forma de pó, a fim de direcionar na formação da estrutura MFI. O segundo método empregado foi o processo de silanização, utilizando como agente silanizante o fenilaminopropiltrimetoxisilano (PHAPTMS), com a finalidade de diminuir ou impedir o crescimento dos cristais zeóliticos da ZSM-5, favorecendo a obtenção de cristais com menores dimensões. A síntese da ZSM-5 também foi realizada na ausência de direcionador orgânico a 180°C por 27 horas após a adição do PHAPTMS. Todas as amostras sintetizadas foram caracterizadas por diversas técnicas, dentre elas a Difração de Raios-X (DRX), Espectroscopia na região do Infravermelho com Transformada de Fourier (FTIR), adsorção-dessorção de Argônio (Ar), Microscopia Eletrônica (SEM e TEM) e dessorção a temperatura programada TPD-NH3. Notou-se que o uso de sementes proporciona uma maior área específica BET e provoca um aumento na área externa, devido à diminuição do tamanho dos cristais. Da mesma forma para amostra funcionalizada com o agente silanizante (HZSM-5 (PHAPTMS)), que apresentou a mais, um duplo sistema de poros, o primeiro associado à microporosidade da zeólita ZSM-5 (0,5 - 2 nm) e o outro relacionado à mesoporos intercristalinos (2 - 6 nm), confirmando a obtenção da zeólita HZSM-5 hierárquica. Todas as amostras sintetizadas apresentaram aglomerados globulares formados por pequenas nanounidades (30 - 90 nm), com morfologia e tamanho dos cristais diferentes da zeólita HZSM-5 utilizada como referência. Os testes catalíticos utilizando o craqueamento do polietileno de baixa densidade (PEBD) e o processo de pirólise do poli(etileno tereftalato) - PET provaram que a melhoria nas propriedades texturais das zeólitas sintetizadas é vantajoso em tais processos, apresentando um desempenho superior quando comparado à amostra de referência, fornecendo produtos que podem ser utilizados como matérias-primas na indústria petroquímica.