Alquilação de tolueno com propeno, através de complexo ferro (II) ᵦ- diimina homogêneo e heterogeneizado em MCM-41, Al-MCM-41 e SBA-15

• Ano de defesa: 2014
• Autor(a) principal: Pinheiro, Carlos Antônio de Albuquerque
• Orientador(a): Pergher, Sibele Berenice Castella
• Tipo de documento: Dissertação
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: por
• Instituição de defesa: Universidade Federal do Rio Grande do Norte
• Programa de Pós-Graduação: PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM QUÍMICA
• País: Brasil
• Palavras-chave em Português: Alquilação; Complexo homogêneo; Complexo heterogeneizado; Planejamento de experimentos; Catalisador de ferro
• Área do conhecimento CNPq: CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA
• Link de acesso: https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/19826

Este trabalho descreve a síntese e aplicação de catalisadores de ferro homogêneos e heterogeneizados na reação de alquilação do tolueno com propeno, empregando planejamento de experimentos. O complexo homogêneo foi obtido através da síntese do ligante orgânico seguida da complexação de cloreto de ferro(II). Quanto aos complexos heterogeneizados, inicialmente foram sintetizados suportes inorgânicos (SBA-15, MCM-41 e Al-MCM41). Em seguida sintetizou-se novamente o ligante orgânico, que através de funcionalização com o cloropropiltrimetoxisilano (CPTMS), foi ancorado ao suporte previamente calcinado. A estes ligantes ancorados, foi complexado cloreto de ferro(II), previamente solubilizado em tetrahidrofurano (THF). A caracterização do ligante orgânico foi realizada através de ressonância magnética nuclear (RMN) e espectroscopia na região do infravermelho (IV). Os suportes foram caracterizados por difração de raios-x (DRX), análises texturais por adsorção/dessorção de nitrogênio (antes e depois do ancoramento), análise de termogravimetria (TG) e espectroscopia na região do infravermelho (IV). A quantidade de metal foi quantificado através de espectrofotometria de absorção atômica (AAS). Os complexos foram testados em reações catalíticas empregando-se sesquicloreto de etilalumí- nio (EASC) como co-catalisador, responsável pela ativação do complexo catalítico, em reator de aço, sob agitação mecânica. As condições reacionais variaram entre 4 e 36 ◦C, para diversas razões alumínio/ferro, sempre sob 6 atmosferas de pressão de propeno e com 30 minutos de tempo reacional. Os produtos das reações catalíticas foram analisados através de cromatografia gasosa (CG). Os catalisadores se mostraram ativos tanto em meio homogêneo como heterogeneizados nos suportes. O complexo catalítico homogêneo apresentou frequência de rotação (FR) de até 8,63 ×103 · h −1 , enquanto que, em algumas condições, os complexos ancorados apresentaram melhores resultados, com FR de até 8,08 ×103 · h −1 . Adicionalmente, foi possível determinar uma equação, para o sistema homogêneo, que relaciona a quantidade de produto em função da temperatura reacional e da razão alumínio/ferro.