Detalhes bibliográficos
| Ano de defesa: |
2023 |
| Autor(a) principal: |
Barbosa, Felipe Fernandes |
| Orientador(a): |
Braga, Tiago Pinheiro |
| Banca de defesa: |
Não Informado pela instituição |
| Tipo de documento: |
Tese
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| Tipo de acesso: |
Acesso aberto |
| Idioma: |
por |
| Instituição de defesa: |
Universidade Federal do Rio Grande do Norte
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| Programa de Pós-Graduação: |
PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM QUÍMICA
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| Departamento: |
Não Informado pela instituição
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| País: |
Brasil
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| Palavras-chave em Português: |
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| Área do conhecimento CNPq: |
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| Link de acesso: |
https://repositorio.ufrn.br/handle/123456789/53369
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Resumo: |
Como alternativa ao uso de combustíveis de origem fóssil, os biocombustíveis se consolidaram no mercado internacional. Nesse sentido, o biodiesel tornou-se uma excelente via, porém, em sua síntese é gerado o subproduto glicerol. A conversão do glicerol em produtos de maior valor agregado estimula a aplicação de diferentes possibilidades envolvendo a catálise heterogênea. Nesse trabalho foi testada a aplicação de uma série de catalisadores óxidos compostos a base de Fe, Al, Cu e outra de Zn, Al e Cu. Os resultados de DRX indicam diâmetro nanométrico e a presença dos óxidos de ZnO, Al2O3 e CuO. A espectroscopia Raman, Mössbauer e XPS sugerem a presença das fases presentes compostos por Fe2O3, Al2O3 e CuO. O 27Al RMN indica hexa coordenação do Al2O3, ao passo que os materiais constituídos de Zn apresentam coordenação tetra, penta e hexa na alumina. O FTIR com adsorção de piridina revelou alta acidez de Lewis em toda a série de catalisadores de Fe. O TPR, exibiu a faixa de redução dos sítios de Fe3+ e Cu2+, indicando a faixa de temperatura adequada para pré-tratamento. A adsorção/dessorção de N2 indicou a presença de micro-mesoporos, ao passo que a morfologia porosa foi observada pelas imagens de MEV e TEM. Em relação à performance dos catalisadores, o melhor material foi Fe10Al90Cu com conversão de 60% de glicerol e 92% de seletividade na formação de acetol com 17 % de coque segundo a TG. A interação entre os diferentes sítios ácidos de Lewis envolvidos nos mecanismos para formação de acetol e coque na superfície do catalisador são discutidos. Desse modo, a sinergia entre os sítios ativos obtidos no pré-tratamento com H2, com base nos mapas de superfície ρ(r) e V(r), obtidos por cálculos via teoria do funcional densidade, apontando que a presença de Cun+ aumenta drasticamente a seletividade na formação de acetol, característica mais importante do que a alta acidez de Lewis. |
