Degradação fotocatalítica do Ibuprofeno usando nanopartículas de Titânio suportada em Carbono Cmk-3 Mesoporoso

• Ano de defesa: 2021
• Autor(a) principal: Miranda, Maicon Oliveira
• Orientador(a): Braga, Tiago Pinheiro
• Tipo de documento: Tese
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: por
• Instituição de defesa: Universidade Federal do Rio Grande do Norte
• Programa de Pós-Graduação: PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM QUÍMICA
• País: Brasil
• Palavras-chave em Português: Ibuprofeno; Fotocatálise; CMK-3; Mesoporoso; TiO2; Química orgânica
• Link de acesso: https://repositorio.ufrn.br/handle/123456789/44625

O presente trabalho aborda o papel das nanopartículas de TiO2 dispersas em carbono CMK-3 mesoporoso ordenado usando diferentes teores de Ti, foram sintetizadas com sucesso e sua atividade na degradação fotocatalítica do ibuprofeno foi avaliada. Os fotocatalisadores foram caracterizados por difração de raios X (DRX), isotermas de adsorção-dessorção de nitrogênio, refletância difusa, espectroscopia Raman, espectroscopia de fotoelétrons excitados por raios X (XPS), microscopia eletrônica de varredura (MEV-FEG) e microscopia eletrônica de transmissão (MET). Foi apresentado um estudo teórico-computacional por meio do cálculo da energia de ponto único para avaliar a interação entre o TiO2-C e também outro estudo usando a abordagem DFT para estimar a região preferencial de ataque do radical OH•. Os difratogramas, os espectros Raman e XPS confirmaram a formação da fase anatase e carbono grafítico. O resultado de DRX a baixo ângulo, as isotermas a partir da fisissorção de N2 e as imagens de MET indicaram que o suporte CMK-3 não sofre uma mudança significativa na estrutura mesoporosa após a inserção de TiO2. A razão entre as bandas ID/IG, observada nos espectros Raman, não variou significativamente com o aumento do teor de titânio, o que mostra que o suporte CMK-3 foi praticamente inalterado com a adição de Ti. Os tamanhos dos cristais de anatase variaram entre 8 e 15 nm e as áreas específicas variaram de 348 a 586 m2.g-1, dependendo do teor de TiO2. O cálculo de energia de ponto único confirmou que a energia de interação entre o óxido de titânio e o carbono aumenta com o aumento da quantidade de Ti. O mecanismo de degradação e mineralização do ibuprofeno segue uma sequência de reações radicalares que ocorrem na interface sólido-líquido, podendo levar à formação de intermediários antes de sua mineralização. O fotocatalisador 1%TiO2/CMK-3 exibiu o melhor desempenho fotocatalítico, atingindo 100% de degradação em apenas 5 min. Os resultados da demanda química de oxigênio e do carbono orgânico total confirmaram a mineralização do ibuprofeno a CO2 e H2O. A variação do pH e massa também pode alterar a quantidade de subprodutos formados. Diferentes subprodutos foram identificados por CGEM, como 4-isobutilacetofenona. O simples estudo usando a abordagem DFT demonstrou que o radical OH• ataca preferencialmente a região de maior densidade eletrônica da molécula de ibuprofeno devido a menor energia livre, o qual está localizado ao redor do anel aromático (ligações C=C). A presença do radical OH• foi confirmada por meio de uma reação modelo usando ácido salicílico como molécula sonda.