Processos Catalíticos Associados de Conversão do Gás Natural Em Hidrogênio e Coprodutos

• Ano de defesa: 2012
• Autor(a) principal: MACIEL, Leonardo José Lins
• Orientador(a): ABREU, Cesar Augusto Moraes de, BENACHOUR, Mohand, RIBEIRO, Fabio H.
• Tipo de documento: Tese
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: por
• Instituição de defesa: Universidade Federal de Pernambuco
• Palavras-chave em Português: Desidroaromatização; Reforma Seca do Metano; Water Gas Shift; Acetileno; Hidrogênio; Reator de Leito Fixo Diferencial
• Link de acesso: https://repositorio.ufpe.br/handle/123456789/11880

Produção de hidrogênio de elevadas purezas e coprodutos têm sido objeto de desenvolvimentos de tecnologias usando o gás natural como matéria-prima com processamento catalítico como a desidroaromatização (DAM) associada à reforma seca (RSM) em um leito duplo com ocorrência de coprodutos em condições não oxidativas. As produções de hidrogênio previstas objetivam a utilização do monóxido de carbono de efluentes de reformas do gás natural, via reação water gas shift (WGS) e o desenvolvimento de catalisadores avançados de metais preciosos em fases dispersas sobre um suporte. Como objetivo desta pesquisa pode-se citar: i) Desenvolvimento de uma tecnologia usando o gás natural como matéria-prima para produção de hidrogênio de alta pureza, e coprodutos tais como gás de síntese e acetileno como intermediários para formulação de aromáticos, principalmente o benzeno, via desidroaromatização e a reforma seca, em condições não oxidativas, com utilização de reator de leito fixo. ii) Desenvolvimento de novos catalisadores de Pt e Au (formulação e caracterização) e o estudo detalhado dos parâmetros cinéticos, mecanisticos e em diversos suportes e seus efeitos para reação de WGS. Operações de processamento do metano em reator de leito fixo nas condições: 525°C, 550°C, 575°C, 1 atm, 155-180 cm3/min, fração molar Ar :CH4, 0,5:0,5 de metano e argônio para DAM e relação molar Ar :CH4:CO2, 0,57:0,27:0,16 para DAM/RSM. As operações em reator de leito fixo na presença da mistura dos catalisadores (2,60%)Mo-(0,5%)Ru/HZSM e (11,23%)Ni/ -Al2O3, como resultado principal apresentaram uma acentuada produção de acetileno (42,91%) e moderadas produções de hidrogênio e monóxido de carbono (16%-56% H2 e 1,45% CO, 575°C). No processo catalítico de WGS foram estudados catalisadores de platina e ouro em baixas temperaturas (120°C – 300°C) para manter a conversão total de CO nas condições diferenciais abaixo de 10%. O fluxo total de entrada foi mantido constante com uma composição padrão de gás de 6,8% CO, 8,5% CO2, 21,9% H2O e 37,4% H2. A temperatura foi variada numa faixa entre 20° e 30°C, para determinação da energia de ativação aparente. Aplicações de metodologia da cinética de processos catalíticos permitiram estimar valores de baixas energias de ativação (catalisador Pt: 53 kJ/mol – 63 kJ/mol; catalisador Au:11 kJ/mol –95 kJ/mol), os quais confirmaram os bons níveis de atividade dos catalisadores formulados para o processo WGS, com destaque para os catalisadores 2%Pt/TiO2, 2%Au/ZrO2 e 2%Au/TiO2.