Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: |
2019 |
Autor(a) principal: |
Flores, Leonã da Silva
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Orientador(a): |
Corrêa, Charlane Cimini
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Banca de defesa: |
Freitas, Maria Clara Ramalho,
Abreu, Heitor Avelino de,
Tasso, Thiago Teixeira,
Hernandes, Arquimedes Rafael Karam |
Tipo de documento: |
Tese
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Tipo de acesso: |
Acesso aberto |
Idioma: |
por |
Instituição de defesa: |
Universidade Federal de Juiz de Fora (UFJF)
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Programa de Pós-Graduação: |
Programa de Pós-graduação em Química
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Departamento: |
ICE – Instituto de Ciências Exatas
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País: |
Brasil
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Palavras-chave em Português: |
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Área do conhecimento CNPq: |
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Link de acesso: |
https://repositorio.ufjf.br/jspui/handle/ufjf/11224
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Resumo: |
A síntese de novas redes metalorgânicas estáveis e robustas tem se mostrado um grande desafio. Particularmente, a química reticular tem se mostrado uma importante fonte de aproximações e princípios que podem ser utilizadas no que é conhecido como “design racional” dessas estruturas porosas. A racionalização da síntese pode ser alcançada por meio da formação ou modulação de blocos de construção, os quais podem admitir geometrias e conectividades diversas as quais poderão produzir sistemas isoreticulados ou ainda novas topologias. Este trabalho buscou realizar a síntese racional de redes metalorgânicas, levando à obtenção de novos sistemas cristalinos, dentre os quais se destacam novas redes de coordenação formadas a partir de blocos de construção moleculares (unidades secundárias de construção – SBUs e metaloligante - ML). Dessa forma, dezessete novas estruturas cristalinas são reportadas na tentativa de construção de MOFs: um polímero de coordenação 1-periódico homometálico, baseado em ligante dicarboxilato (1); uma série de polímeros de coordenação 1-periódicos com ligantes mistos N- e O-doadores (2-5); uma rede de coordenação 1-periódica, envolvendo a formação de uma SBU 4-c do tipo roda de pá (7); uma rede de coordenação, 2-periódica, binodal e aresta-transitiva, de topologia sql (8); os cristais orgânicos multicomponentes (6, 9 e 10); a rede metalorgânica, 3-periódica, binodal e de topologia seh (11); a rede de coordenação 3-periódica, binodal e de topologia rtl (12); a rede de coordenação 3-periódica, formada a partir do empacotamento de SBUs do tipo rod, infinita (13); a série de redes de coordenação, 2-periódicas, multicomponentes (heterometálicas), usando um metaloligante como bloco de construção molecular (14-16) e da rede homometálica, 2-periódica, formada a partir da decomposição do metaloligante (17). Das estratégias usadas na tentativa de obtenção de MOFs, usando-se blocos de construção supermoleculares (SBBs), buscou-se empregar sistemas pré-montados tais como uma rede bidimensional de topologia hcb e um poliedro metalorgânico (a MOP-1). Os produtos obtidos a partir das tentativas de síntese não resultaram do aumento da dimensionalidade dos sistemas utilizados como SBBs. Os produtos obtidos foram devidamente submetidos a técnicas de caracterização físico-química e as estruturas cristalinas e topologia foram determinadas a partir dos dados de difração de raios X por monocristal. |