Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: |
2022 |
Autor(a) principal: |
URIBE, Juan Oswaldo Montoya
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Orientador(a): |
GELFUSO, Maria Virgínia
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Banca de defesa: |
Não Informado pela instituição |
Tipo de documento: |
Tese
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Tipo de acesso: |
Acesso aberto |
Idioma: |
por |
Instituição de defesa: |
Universidade Federal de Itajubá
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Programa de Pós-Graduação: |
Programa de Pós-Graduação: Doutorado - Materiais para Engenharia
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Departamento: |
IFQ - Instituto de Física e Química
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País: |
Brasil
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Palavras-chave em Português: |
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Área do conhecimento CNPq: |
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Link de acesso: |
https://repositorio.unifei.edu.br/jspui/handle/123456789/3310
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Resumo: |
A cerâmica de CaCu3Ti4O12 (CCTO) tem atraído crescente interesse dos pesquisadores por causa de seus extraordinários valores de constante dielétrica (κ >104 a 1 kHz). As características estruturais, microestruturais e dielétricas do CCTO são dependentes dos métodos de síntese e processamento, sendo alvo de constantes investigações. Desta forma, neste trabalho foi investigada a influência de alguns parâmetros de síntese e processamento sobre as propriedades dielétricas de cerâmicas de CCTO. Usando o método de síntese de coprecipitação, foram produzidos pós cerâmicos de CaCuXTiYO12 (CCXTYO) com variações estequiométricas associadas a baixos teores de CuO e TiO2, onde X|Y = 2,70|3,25; 2,80|3,50; 2,90|3,75; 2,95|3,87 e 3,0|4,0. As amostras foram expostas a diferentes variáveis de processamento, sendo investigada a influência destas sobre as propriedades das cerâmicas de CCXTYO. Foi realizada uma rota de calcinação de duas etapas em temperaturas de 350 °C e 850 °C, a diferentes taxas de aquecimento, e com realização de uma etapa de moagem intermediária. O processo de sinterização incluiu um primeiro processo de sinterização (PS1), realizado em duas etapas: a primeira a 1100 °C por 24 h e a segunda a 1150 °C por 5 h, com taxa de 10 °C/min e 5 °C/min ao ar, respetivamente. Um outro processo de sinterização (PS2), foi realizado em condições de queima inversas às apresentadas no PS1 (a primeira etapa a 1150 °C por 5 h e a segunda a 1100 °C por 24 h). Estas variações dos parâmetros de preparação das amostras permitiram que houvesse a exclusão da fase líquida da microestrutura, promovendo a formação da máxima quantidade de fase CCTO, e o crescimento de grãos, produzindo cerâmicas de CCXTYO com excelentes propriedades dielétricas. As análises por difração de raios X (DRX) confirmaram a presença majoritária da fase CCTO em cada composto, e discretos traços de fases secundárias como CuO, TiO2 e CaTiO3. A Microscopia Eletrônica de Varredura (MEV) permitiu avaliar a presença da fase CuO e TiO2 nos contornos dos grãos, assim como também a evolução da morfologia e do crescimento dos grãos de CCTO. Estimativas da composição das cerâmicas foram feitas com base nos resultados de espectroscopia de energia dispersiva (EDS). Medidas de espectroscopia de impedância (EI), na faixa de frequência de 0,01 Hz a 5 MHz, a temperatura ambiente, mostraram que as cerâmicas com maior tamanho médio de grão e composição (X|Y[2,95|3,87]PS1/PS2) exibiram os maiores valores de κ (3,5x104 , a 1 kHz). As cerâmicas com as distribuições de tamanho de grão mais estreitas apresentaram os menores valores de tanδ (0,030, a 1 kHz). As caracterizações de EI revelaram a existência de mecanismos de relaxação, que foram ajustados (diagrama de Nyquist), e modelados utilizando circuitos equivalentes em paralelo, com o intuito de conhecer as contribuições dos grãos, contorno de grão e interface eletrodo-amostra nas propriedades dielétricas das cerâmicas. Diferentes mecanismos de polarização, em especial de Maxwell-Wagner, podem justificar o comportamento dielétrico desse material, um deles originado nas fronteiras de domínios ferroelétricos ou qualquer outro tipo de barreira interna nos grãos semicondutores, e outro gerado nos contornos de grão (explicado pelo modelo IBLC). |