Estudo de precursores tipo perovskitas LaNi1-xFexO3 e La1- xCexNiO3 na obtenção de gás de síntese a partir da reforma seca do CH4 em presença de O2

• Ano de defesa: 2016
• Autor(a) principal: Araújo, Felipe Rocha
• Orientador(a): Rodrigues, Lilian Maria Tosta Simplício
• Banca de defesa: Rodrigues, Lilian Maria Tosta Simplício , Brandão, Soraia Teixeira , Souza, Marluce Oliveira da Guarda
• Tipo de documento: Dissertação
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: por
• Instituição de defesa: Universidade Federal da Bahia
• Programa de Pós-Graduação: Programa de Pós-Graduação em Química
• Departamento: Instituto de Química
• País: Brasil
• Palavras-chave em Português: Reforma do Metano; Perovskita; Lantânio; Cério; Níquel; Ferro
• Área do conhecimento CNPq: CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::QUIMICA INORGANICA
• Link de acesso: https://repositorio.ufba.br/handle/ri/35157

No presente trabalho perovskitas das séries La1-xCexNiO3 (x= 0,0; 0,3; 0,7) e LaNi1-xFexO3 (x=0,0; 0,3; 0,7; 1,0) foram sintetizadas, caracterizadas e avaliadas na reforma seca do CH4 em presença de O2 (Oxi-CO2). As perovskitas foram sintetizadas pelo método citrato e caracterizadas através das técnicas de TGA, DRX, FRX, MEV, BET, TPR-H2, TPSR e TPO. Os difratogramas das amostras apresentaram picos característicos das fases perovskita e mostraram que foram obtidos materiais com alta cristalinidade indicando que o método de síntese foi satisfatório. Além disso, as análises de FRX indicaram que as perovskitas apresentaram a estequiometria desejada. Resultados de BET mostraram que as amostras apresentaram baixas áreas, típicas de materiais tipo perovskitas. Perfis de TPR-H2 mostraram que a substituição do Ni pelo Fe dificulta a redutibilidade das espécies, aumentando a temperatura dos eventos de redução, enquanto a substituição do La pelo Ce facilita a redução do níquel, proporcionando a redução do material em temperaturas mais baixas. As análises de TPSR indicaram que os materiais apresentaram-se ativos para a Oxi-CO2 e que o mecanismo geral da reação ocorre em duas etapas: combustão total seguida de reforma do metano. Os testes catalíticos mostraram que os materiais apresentaram boa conversão e seletividade ao gás de síntese, obtendo-se razão H2/CO de acordo com a estequiometria da reação. Foi verificado que todas amostras foram estáveis e ativas ao longo das 10h de reação. O método de ativação das amostras foi eficaz na obtenção da fase ativa como comprovam os resultados de DRXT bem como a atividade observada. As análises de TPO pós-TPSR e pós-teste catalítico, demostraram uma redução na deposição de carbono ao se adicionar Ce ou Fe na estrutura LaNiO3, evidenciando que a substituição parcial do La por Ce ou Ni por Fe contribuiu para formação de sistemas catalíticos mais estáveis e resistentes à deposição de carbono na superfície catalítica, no tempo de teste. Foi possível concluir que a incorporação do Ce e Fe na estrutura LaNiO3 aliado a condições adequadas diminui a formação de espécies carbonáceas na Oxi-CO2 sendo os catalisadores avaliados promissores para obtenção de gás de síntese.