Estudo de catalisadores a base de níquel na reação de reforma seca do metano e a influência do bário nas propriedade catalíticas

• Ano de defesa: 2017
• Autor(a) principal: Gomes, Ruan Silveira
• Orientador(a): Brandão, Soraia Teixeira
• Banca de defesa: Brandão, Soraia Teixeira , Rodrigues, Lilian Maria Tosta Simplício , Frety, Roger Thomas François
• Tipo de documento: Dissertação
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: por
• Instituição de defesa: Universidade Federal da Bahia
• Programa de Pós-Graduação: Programa de Pós-Graduação em Química
• Departamento: Instituto de Química
• País: Brasil
• Palavras-chave em Português: Reforma seca do metano; Catalisadores de níquel; Carbonato de bário; Dry reforming of methane; Nickel catalysts; Barium carbonate
• Área do conhecimento CNPq: CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::FISICO-QUIMICA
• Link de acesso: https://repositorio.ufba.br/handle/ri/34930

Neste trabalho uma série de catalisadores Ni/La2O3 foram sintetizados com a finalidade de avaliar a influência do método de síntese bem como a influência do bário nas propriedades catalíticas. Inicialmente, os precursores catalíticos La1-xBaxNiO3 (x = 0,0; 0,05; 0,1 e 0,2) e NiO/La2O3 foram preparados pelos métodos citrato e impregnação por via úmida, respectivamente. Os precursores foram caracterizados através das técnicas TG, DRX, DRX-H2, DRX-CH4/CO2 e TPR-H2. Além disso, foram feitas avaliações catalíticas seguidas de ensaios de TPO para avaliar a deposição de carbono. As análises de DRX indicaram que os métodos de síntese utilizados foram eficientes na obtenção das fases desejadas. No entanto, a presença de bário levou à segregação de BaCO3. Os resultados de difração in situ sob atmosfera redutora indicaram que o mecanismo de redução dos precursores perovskitas ocorre em duas etapas principais. Além disso, após processo de redução, BaCO3 é uma fase presente nos catalisadores constituídos por bário. Sob atmosfera reacional, os resultados de difração indicaram que os catalisadores são sujeitos à oxidação Ni/NiO, porém a presença de bário torna os catalisadores mais resistentes à oxidação. Os resultados de TPR indicaram que a inserção de bário não altera o processo de redução, no entanto a maior temperatura de redução para esses precursores sugere uma interação metal-suporte mais intensa. As análises de TPSR e a avaliação catalítica apontaram que os catalisadores são ativos e seletivos a gás de síntese, sendo que os catalisadores provenientes da estrutura perovskita apresentaram melhor desempenho quando comparados ao catalisador obtido por via úmida. A presença de BaCO3 nos catalisadores constituídos por bário, embora tenha promovido a diminuição da atividade do catalisador, sugeriu uma maior capacidade oxidante das espécies de carbono. Tal proposta foi confirmada através dos ensaios de TPO, sendo os catalisadores que apresentaram desempenho semelhante, La0,9Ba0,1NiO3 e La0,8Ba0,2NiO3, o de maior teor de bário apresentou maior resistência à deposição de carbono.