Detalhes bibliográficos
| Ano de defesa: |
2008 |
| Autor(a) principal: |
Ferreira, Márcio Luís Oliveira |
| Orientador(a): |
Varela, Maria do Carmo Rangel Santos |
| Banca de defesa: |
Souza, Alexilda Oliveira de,
Pereira, Fabiano Vargas |
| Tipo de documento: |
Dissertação
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| Tipo de acesso: |
Acesso aberto |
| Idioma: |
por |
| Instituição de defesa: |
Instituto de Química
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| Programa de Pós-Graduação: |
Programa de Pós Graduação em Química
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| Departamento: |
Não Informado pela instituição
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| País: |
brasil
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| Palavras-chave em Português: |
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| Área do conhecimento CNPq: |
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| Link de acesso: |
http://repositorio.ufba.br/ri/handle/ri/20593
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Resumo: |
Neste trabalho, foram obtidos catalisadores de ouro suportado em materiais mesoporosos do tipo MCM-41 e Al-MCM-41, destinados à reação de deslocamento de monóxido de carbono com vapor d´água, uma importante etapa na geração de hidrogênio de alta pureza para células a combustível. As nanopartículas de ouro (1 e 5%) foram depositadas empregando-se os métodos de deposição-precipitação e de impregnação úmida. Os sólidos obtidos foram caracterizados por análise química, difração de raios X, termogravimetria, espectroscopia de infravermelho com transformada de Fourier, adsorção e dessorção de nitrogênio, redução termoprogramada, espectroscopia de infravermelho com quimissorção de monóxido de carbono e microscopia eletrônica de varredura. Os catalisadores foram avaliados na reação de deslocamento de monóxido de carbono com vapor d’água, na faixa de 190 a 270ºC, usando diferentes conteúdos de vapor d´água. Observou-se que o método da deposição-precipitação levou a uma diminuição do ordenamento da estrutura porosa da MCM-41, reduzindo a área superficial específica, independente da presença do alumínio e do teor de ouro. Por outro lado, o método de impregnação não alterou a estrutura mesoporosa do sólido. Os catalisadores com os teores mais elevados de ouro (5%) foram ativos na reação, mas a presença de alumínio diminuiu a atividade. Entretanto, a oxidação prévia dos catalisadores melhorou o seu desempenho, que também aumentou com o conteúdo de vapor d´água no meio reacional. Esses resultados foram explicados admitindo-se que as espécies catiônicas do ouro contribuem de forma mais significativa para a catálise da reação, quando comparada com a espécie metálica. Os catalisadores com baixos teores de ouro (1%) apresentaram atividade na reação reversa de deslocamento de monóxido de carbono com vapor d´água, em toda a faixa de temperatura estudada. O catalisador mais promissor foi aquele com 5% de ouro em MCM-41 isenta de alumínio, que apresentou conversão máxima (2,3%) a 270oC, sob baixos conteúdos de vapor d´água e de 25% a 270 ºC, sob elevados teores de vapor d´água no meio reacional. |
