Influência do potássio em óxidos mistos à base de cobre na reação de redução do NO e N2O pelo CO

• Ano de defesa: 2020
• Autor(a) principal: Gomes, Suelen Martins Stutz
• Tipo de documento: Dissertação
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: por
• Instituição de defesa: Universidade do Estado do Rio de Janeiro; Centro de Tecnologia e Ciências::Instituto de Química; Brasil; UERJ; Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química
• Palavras-chave em Português: Hidrotalcita; Perovskita; Espinélio; Potássio; Redução de nox; Catalisadores; Hidrotalcitas; Hydrotalcites; Spinels; Perovskites; Potassium; Nox reduction; ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA::TECNOLOGIA QUIMICA
• Link de acesso: http://www.bdtd.uerj.br/handle/1/16626

Dentre os óxidos de nitrogênio, o N2O é um gás do efeito estufa altamente nocivo e, por conta disso, torna-se importante a implementação de processos capazes de reduzir a sua emissão, bem como a dos NOx. Os catalisadores mais comumente utilizados na redução de NOx são à base de metais nobres e possuem duas limitações, o alto custo e a formação de óxido nitroso a baixas temperaturas. Neste estudo, avaliaram-se catalisadores alternativos à base de cobre, com diferentes estruturas como perovskita, espinélio e um que utiliza uma estrutura hidrotalcita como precursor. Além disso, avaliou-se a influência do potássio na redutibilidade, na atividade e seletividade desses catalisadores na reação de redução do NO e do N2O pelo CO. Na literatura reporta-se a influência positiva dos metais alcalinos na redutibilidade de outros metais, além de seu uso em catalisadores de armazenamento e redução de NOx em substituição ao bário. As quantidades impregnadas em cada suporte foram 0,06; 0,6 e 10 K/Cu (mol/mol). Os resultados de difração de raios X indicaram a presença da fase K2CO3 para os catalisadores do tipo hidrotalcita e espinélio com as maiores quantidades de potássio, e no catalisador do tipo perovskita, com os resultados obtidos pela análise de DRX in situ, observou-se a formação de K2O por volta de 270°C, em atmosfera redutora. Através da TPR-H2 observou-se o comportamento redutor dos catalisadores e a influência positiva do potássio nesse quesito. Os melhores catalisadores foram os com 0,06 K/Cu (mol/mol) no catalisador do tipo hidrotalcita e com 0,6 no espinélio e estes foram acompanhados por DRX e XANES in situ. Os resultados demonstram a presença de Cu0 e Cu+1 nesses catalisadores, comprovando a alta eficiência de uma superfície reduzida, que promove efetivamente as reações de redução do NO e do N2O pelo CO, como já reportado na literatura. Nos catalisadores do tipo perovskita o potássio não melhorou a redutibilidade e, portanto, não influenciou positivamente a atividade, porém não houve formação de N2O nos catalisadores com potássio. O metal alcalino, dependendo da estrutura, atuou melhorando a redutibilidade ou estocando NOx, formando, em todos os casos, catalisadores mais seletivos a N2.