[en] SYNTHESIS AND CHARACTERIZATION OF CU-BASED CATALYSTS USED IN THE STEAM REFORMING OF METHANOL

• Ano de defesa: 2010
• Autor(a) principal: SABRINA GUIMARAES SANCHES
• Tipo de documento: Tese
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: por
• Instituição de defesa: MAXWELL
• Palavras-chave em Português: [pt] COPRECIPITACAO; [pt] PRECIPITACAO HOMOGENEA; [pt] PRECIPITACAO; [en] COPRECIPITATION; [en] PRECIPITATION
• Link de acesso: https://www.maxwell.vrac.puc-rio.br/colecao.php?strSecao=resultado&nrSeq=15152&idi=1; https://www.maxwell.vrac.puc-rio.br/colecao.php?strSecao=resultado&nrSeq=15152&idi=2; http://doi.org/10.17771/PUCRio.acad.15152

[pt] Desde os anos 70, com a crise do petróleo, a busca por fontes de energia alternativa vem sendo desenvolvida. Além disso, existe também a preocupação ambiental em obter energia limpa. O hidrogênio, que pode ser produzido pela reforma a vapor do metanol, é uma importante fonte alternativa de energia limpa que pode ser empregada nas células a combustível. Neste trabalho foram preparados catalisadores baseados em Cu e Zn por diferentes métodos: coprecipitação, precipitação sequencial e precipitação homogênea com algumas variações, como a ordem de adição dos reagentes e o tempo de envelhecimento. Zircônio e ítrio foram usados em diferentes teores como promotores desses catalisadores para a reforma a vapor do metanol. As amostras recém-preparadas e/ou calcinadas foram caracterizadas pelas técnicas de: espectroscopia de emissão óptica com plasma acoplado (ICP-OES), espectroscopia de absorção atômica (EAA), área específica pelo método BET, difração de raios-X (DRX), análise termogravimétrica (ATG), microscopia eletrônica de transmissão (MET), dessorção termoprogramada de H2 (DTP-H2), oxidação por N2O e espectroscopia de infravermelho (IV). O método de preparação não influenciou na formação da fase precursora, que foi a auricalcita para a maioria dos catalisadores recémpreparados e nos catalisadores calcinados foram encontradas as fases CuO e ZnO. Os catalisadores recém-preparados contendo ítrio e preparados por coprecipitação não formaram fases precursoras cristalinas e tiveram as menores áreas específicas (BET). O zircônio modificou a estrutura cristalina dos catalisadores, aumentando a área específica total e a área metálica de Cu, quando estes foram preparados por precipitação homogênea. Duas etapas de decomposição foram encontradas na ATG maioria dos catalisadores e foram atribuídas à desidroxilação e descarbonatação das fases precursoras. Perfis com três ou quatro picos de dessorção foram encontrados na DTP-H2 e foram atribuídos a diferentes tipos de sítios de cobre metálico. As técnicas DTP-H2 e oxidação por N2O não apresentaram áreas de cobre semelhantes, indicando que o uso dessas técnicas só é válido para avaliar tendências de variação. A morfologia das partículas foi influenciada pelo método de preparação e pelo promotor. O catalisador preparado por coprecipitação apresentou partículas com morfologia mais regular e ainda foram encontradas partículas com formato tipo agulha, remanescentes do precursor que não foi calcinado. O infravermelho apresentou bandas dos íons formiatos e metoxi adsorvidas sobre cobre oxidado, que seriam as espécies intermediárias na reforma a vapor do metanol, confirmando também a influência da água na oxidação das espécies de cobre metálico. Estas espécies oxidadas seriam responsáveis pela formação do hidrogênio.