[pt] HIDROGENAÇÃO DE CO2 PARA METANOL: O PAPEL DAS VACÂNCIAS DE OXIGÊNIO NA SÍNTESE DE METANOL EMPREGANDO OS CATALISADORES DE CU/ZNO/AL E AS MISTURAS FÍSICAS A BASE DE IN2O3

• Ano de defesa: 2024
• Autor(a) principal: BRUNA JULIANA DA SILVA BRONSATO
• Tipo de documento: Tese
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: por
• Instituição de defesa: MAXWELL
• Palavras-chave em Português: [pt] CATALISE; [pt] IN2O3; [pt] CU ZNO AL; [pt] HIDROGENACAO DO CO2; [pt] VACANCIA DE OXIGENIO; [en] CATALYSIS; [en] IN2O3; [en] CU ZNO AL; [en] CO2 HYDROGENATION; [en] OXYGEN VACANCY
• Link de acesso: https://www.maxwell.vrac.puc-rio.br/colecao.php?strSecao=resultado&nrSeq=65823&idi=1; https://www.maxwell.vrac.puc-rio.br/colecao.php?strSecao=resultado&nrSeq=65823&idi=2; http://doi.org/10.17771/PUCRio.acad.65823

[pt] Esta tese investigou a síntese de metanol via hidrogenação do CO2 empregando dois conjuntos de catalisadores. O primeiro é composto pelos tradicionais catalisadores de Cu/ZnO/Al e o segundo aborda os catalisadores de In2O3 e ZrO2. Com relação ao Cu/ZnO/Al, foram preparados quatro amostras via coprecipitação. Os resultados mostraram que há um teor ótimo (3,8 por cento at.) de Al para a qual se observa uma maior taxa de formação de metanol. Os catalisadores foram caracterizados por fisissorção de N2, titulação com N2O,espectroscopia de absorção atômica, ICP, DRX, XPS, TPD-(CO2,NH3 e H2O), TPSR-CO2/H2, TEM/HRTEM/EDS. Uma correlação entre a taxa de formação de metanol e a quantidade de vacâncias de oxigênio superficiais do catalisador foi observada. Foi verificado que o Al atua como um promotor na geração de vacâncias de oxigênio. Com relação aos sistemas de In2O3, foi realizado um screening e selecionado nove catalisadores. Esses sólidos foram caracterizados pelas seguintes técnicas: DRX, TPD-NH3, TPD-CO2, TPR-H2 e TPSR-CO2/H2. Foi realizado um estudo em dinâmica molecular clássica investigando os efeitos da dopagem do In2O3 e da interação entre o In2O3 e o ZrO2 e relacionando os resultados com a performance dos catalisadores. O melhor desempenho catalítico foi obtido para o inédito catalisador de 0,6Pt-In2O3+6ZnZrO2, sendo esse desempenho associado à presença de vacâncias. Além disso, pelos cálculos teóricos de dinâmica molecular foi verificado que tanto a mistura física quanto a dopagem do In2O3 podem promovem a mobilidade de oxigênio da rede dos óxidos, o que facilita a formação de vacâncias de oxigênio. Sendo assim, os dois conjuntos de catalisadores estudados mostram que as vacâncias de oxigênio têm papel central na formação do metanol a partir da hidrogenação do CO2. As informações geradas neste trabalho contribuirão para o desenvolvimento de catalisadores promissores para a futura exploração industrial da geração de metanol a partir de CO2.