[en] PROMOTION OF MONOCLINIC ZIRCONIA REDOX PROPERTIES BY DOPING WITH ZINC FOR THE ACETONE SYNTHESIS FROM ETHANOL

• Ano de defesa: 2020
• Autor(a) principal: LEYDI DEL ROCIO SILVA CALPA
• Tipo de documento: Tese
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: por
• Instituição de defesa: MAXWELL
• Palavras-chave em Português: [pt] SINTESE DE ACETONA A PARTIR DE ETANOL; [pt] OXIDO-REDUCAO; [pt] SINTESE DE OXIDOS MISTOS TIPO ZNXZR1-XOY; [pt] TECNICA DE DOPAGEM COM ZINCO; [pt] VACANCIA DE OXIGENIO; [en] ACETONE SYNTHESIS FROM ETHANOL; [en] OXY-REDUCTION; [en] MIXED OXIDES TYPE ZNXZR1-XOY SYNTHESIS; [en] ZINC DOPING TECHNIQUE; [en] OXYGEN VACANCY
• Link de acesso: https://www.maxwell.vrac.puc-rio.br/colecao.php?strSecao=resultado&nrSeq=49006&idi=1; https://www.maxwell.vrac.puc-rio.br/colecao.php?strSecao=resultado&nrSeq=49006&idi=2; http://doi.org/10.17771/PUCRio.acad.49006

[pt] Esta tese descreve a síntese de um óxido misto de Zn e Zr (ZnxZr1-xOy), mediante uma técnica ainda não reportada e a utilização deste material na síntese de acetona a partir de etanol. O objetivo foi desenhar um catalisador com propriedades óxido-redutoras e capacidade de se autorregenerar após cada ciclo. A zircônia monoclínica (m-ZrO2) é um óxido já usado em catálise devido às suas propriedades ácido-básicas, mas com fracas propriedades óxido-redutoras. Estas últimas poderiam ser promovidas mediante dopagem substitucional deste material. A inserção de pequeníssimas quantidades de Zn na rede da m-ZrO2, mostraram um incremento apreciável na sua redutibilidade. O material obtido foi caracterizado por diversas técnicas e testado na obtenção de acetona a partir de etanol. O resultado indicou que a dopagem permitiu a formação de vacâncias de oxigênio, as quais promoveram a mobilidade do oxigênio até a superfície e, com isso, aumentaram redutibilidade do material. A seletividade da reação de conversão de etanol teve como produto maioritário a acetona. Foi demostrado que a regeneração do catalisador se deve a espécies oxidantes provenientes da dissociação da água presente no médio reacional; esta dissociação ocorreu nas vacâncias superficiais. Assim, demonstrou-se que a técnica desenvolvida no presente estudo, além de simples, resultou efetiva na síntese do óxido misto de Zn e Zr, um catalisador de composição simples, capaz de conduzir os diferentes passos do mecanismo na síntese de acetona. Considera-se que esta é a primeira etapa na sua viabilização comercial.