Filmes de diamante ultrananocristalinos dopados com boro crescidos sobre silício poroso

• Ano de defesa: 2014
• Autor(a) principal: Lilian Mieko da Silva
• Orientador(a): Neidenei Gomes Ferreira, Antonio Fernando Beloto
• Banca de defesa: Maurício Ribeiro Baldan, Adriana Faria Azevedo
• Tipo de documento: Dissertação
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: por
• Instituição de defesa: Instituto Nacional de Pesquisas Espaciais (INPE)
• Programa de Pós-Graduação: Programa de Pós-Graduação do INPE em Ciência e Tecnologia de Materiais e Sensores
• País: BR
• Resumo em Inglês: The results concerning the production and characterization of a new composite material consisting of boron doped ultrananocrystalline diamond (BDUND) film on porous silicon (PS) are presented and discussed. The first part of the dissertation shows the challenge in obtaining porous silicon with controlled porosity for diamond films deposition. Furthermore, the study of the diamond film growth parameters is presented, so that the films can fill the pore cavities without closing them, keeping their morphology, in order to obtain a porous electrode with a continuous and uniform diamond layer. Thus, the first step of the work consisted in studying the electrochemical etching parameters for the PS formation, varying lighting conditions as well as the current density and etching time. After PS morphological and structural characterization, the most suitable morphology for deposition of BDUND films was defined as the substrates with pore size from 10 to 30 µm, with pores uniformly distributed over the surface. The films were then grown by hot filament chemical vapor deposition, using a mixture of argon, hydrogen and methane. The influence of growth time was studied, varying from 1 to 4h, as well as the influence of two different doping levels, 2,000 and 20,000 ppm B/C in solution. The samples were characterized by scanning electron microscopy, Raman scattering spectroscopy and X-ray diffraction. The results showed that the films presented homogeneous morphology and texture, filling the pores uniformly. Structural characterization proved the presence of diamond in the samples, as well as the presence of $sp^{2}$ bonds, as expected for BDUND films. The higher doping porous electrodes were more suitable for the electrochemical characterization of the work potential window and the redox couple reversibility. These samples showed high capacitance, as expected for porous electrodes. In addition, in potassium ferrocyanide solution, the electrodes showed reversible behavior only at low scan rates.
• Link de acesso: http://urlib.net/sid.inpe.br/mtc-m19/2014/01.23.18.38

Os resultados da obtenção e caracterização de um novo material compósito formado por filme de diamante ultrananocristalino dopado com boro BDUND (\emph{Boron doped ultrananocrystalline diamond}) sobre silício poroso (PS \emph{Porous silicon}) são apresentados e discutidos. A primeira parte da dissertação mostra o desafio em se obter amostras de silício poroso com porosidade controlada para deposição dos filmes de diamante. Além disso, é apresentado o estudo do controle dos parâmetros de crescimento do filme de diamante, para que os filmes preencham as cavidades dos poros, sem fechá-los, mantendo a morfologia dos mesmos, visando à formação de um eletrodo poroso com uma camada de diamante contínua e uniforme. Assim, a primeira etapa do trabalho consistiu no estudo dos parâmetros de ataque eletroquímico para formação do PS, variando-se as condições de iluminação, assim como a densidade de corrente e o tempo de ataque. Após caracterização morfológica e estrutural do PS, a morfologia mais adequada para deposição dos filmes de BDUND foi definida como sendo a dos substratos com tamanho de poro de 10 a 30 µm, com poros distribuídos uniformemente pela superfície. Os filmes foram, então, crescidos por deposição química via fase vapor assistida por filamento quente, utilizando uma mistura de argônio, hidrogênio e metano. Estudou-se a influência do tempo de crescimento, variando-se de 1 a 4h, assim como a influência de duas dopagens distintas, 2.000 e 20.000 ppm B/C em solução. As amostras foram caracterizadas por microscopia eletrônica de varredura, espectroscopia de espalhamento Raman e difratometria de raios-X. Os resultados mostraram que os filmes apresentaram morfologia e textura homogênea, preenchendo os poros uniformemente. A caracterização estrutural comprovou a presença de diamante nas amostras, assim como a presença de ligações do tipo $sp^{2}$, conforme esperado para filmes de BDUND. Os eletrodos porosos de maior dopagem mostraram-se mais apropriados para as caracterizações eletroquímicas de janela de potencial de trabalho e de reversibilidade em par redox. Essas amostras apresentaram elevada capacitância, como esperado para eletrodos porosos. Além disso, em solução de ferrocianeto de potássio, os eletrodos se mostraram reversíveis apenas para baixas velocidades de varredura.