Detalhes bibliográficos
| Ano de defesa: |
2018 |
| Autor(a) principal: |
Ruas, Caroline Pires |
| Orientador(a): |
Não Informado pela instituição |
| Banca de defesa: |
Não Informado pela instituição |
| Tipo de documento: |
Tese
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| Tipo de acesso: |
Acesso aberto |
| Idioma: |
por |
| Instituição de defesa: |
Não Informado pela instituição
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| Programa de Pós-Graduação: |
Não Informado pela instituição
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| Departamento: |
Não Informado pela instituição
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| País: |
Não Informado pela instituição
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| Palavras-chave em Português: |
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| Link de acesso: |
http://repositorio.furg.br/handle/1/8304
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Resumo: |
O presente trabalho relata o estudo de nanopartículas de paládio (NPs de Pd(0)) ancoradas em nanotubos de carbono de paredes múltiplas (MWNTC) funcionalizados pelo método de oxidação química, formando na superfície grupos funcionais (-COOH e –OH). Esses materiais foram estudados cataliticamente e avaliados como catalisadores em reações de redução do 4-nitrofenol (4-Nip). As NPs de Pd(0) são instáveis termodinamicamente, tendendo a aglomerar durante a sua formação, ocasionando a perda de atividade catalítica. Sendo assim, esse problema é contornado com a utilização de estabilizantes, bem como, com a incorporação em suportes. Os NTCs são utilizados devido às suas propriedades únicas, destacando-se a alta condutividade elétrica, mecânica e térmica, bem como, a facilidade em funcionalizar a superfície. A solução coloidal de NPs de Pd(0) pode ser preparada utilizando polivinilpirrolidona (PVP), como agente estabilizante, em meio aquoso.Dessa forma,NPs de Pd(0) foram preparadas pela redução do treta cloropaladato de potássio (K2PdCl4), em água, utilizando PVP (MW = 30.000 da) como estabilizante e borohidreto de sódio (NaBH4), como agente redutor. Os nanotubos de carbono foram submetidos a um tratamento químico com ácido nítrico (HNO3) e ácido sulfúrico (H2SO4), em uma proporção 1:3v/v, bem como, com ácido fluorídrico (HF). Para ancorar as NPs de Pd(0)nos NTCs foram utilizadas duas metodologias diferentes, a fim de avaliar a atividade catalítica dos catalisadorespreparados.Na primeira, a solução coloidal contendo NPs de Pd(0) foi preparada e ancorada aos MWNTCs funcionalizados, pelo método de impregnação.Na segunda, osprecursoresmetálicos,cloreto de paládio (PdCl2)e tetracloropaladato de potássio (K2PdCl4) foram reduzidos com hidrogênio molecular (H2), utilizando PVP ena presença dos NTCs funcionalizados, pelo método in situ.Antes da funcionalização, os NTCs foram caracterizados por espectroscopia no infravermelho (IV), para verificar a formação dos grupos funcionais.Ainda, para os NTCs puros e funcionalizados e os catalisadores foi realizada a difração de raios-x, a fim de verificar a estrutura cristalina e identificar a presença do Pd nos catalisadores.As análises morfológicas,Microscopia eletrônica de varredura (MEV) e Microscopia eletrônica de transmissão (MET), dos catalisadores Pd(0)/NTCs,forneceram a morfologia e a composição, bem como, através do MET, pode-se determinar a forma, o tamanho e a distribuição das NPs de Pd(0) ancoradas nos NTCs. O diâmetro das NPs na solução coloidal foi de 5,3 ± 1,1 nm, e ao serem ancoradas nos NTCs apresentaram um diâmetro médio de 6,0± 1,2nm. Através da espectroscopia de energia dispersiva (EDS) foi possível identificar os elementos químicos presentes nas amostras e por espectroscopia de emissão óptica com plasma indutivamente acoplado (ICP-OES) pode-se determinar a quantidade de Pd(0) nos NTCs.Os catalisadores, Pd(0)/NTCs, foram testados na reação catalítica de redução do 4-nip, mostrando-se ativos. O 4-Nip é um grande poluente ambiental, sendo importante a redução para o composto 4-aminofenol, que é menos tóxico e prejudicial ao meio ambiente.Essa reação foi acompanhada por Espectroscopia na Região do Ultravioleta Visível (UV-vis), pelo desaparecimento da banda em 400 nm,característica de íons nitrofenolatos, e respectiva formação do 4-aminofenol. Com isso, buscou-se estudar a heterogeneização das NPs de Pd(0) em MWNTCs, a fim de avaliar o desempenho catalítico do catalisador. |
