Processos de separação empregando tecnologia supercrítica e difusão térmica

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Main Author: Diniz, Tábata Táyara Garmus, 1988-
Publication Date: 2018
Format: Doctoral thesis
Language: por
Source: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)
Download full: https://hdl.handle.net/20.500.12733/1634997
Summary: Orientadores: Fernando Antonio Cabral, Carmen Lucia Queiroga
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spelling Processos de separação empregando tecnologia supercrítica e difusão térmicaNon-isothermal separation process using supercritical technology and thermal diffusionSolubilidadeModelagem termodinâmicaSoret effectPhase behaviorSolubilityThermal diffusionThermodynamic modelingEfeito SoretEquilibrio de fasesTermodifusãoOrientadores: Fernando Antonio Cabral, Carmen Lucia QueirogaTese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia de AlimentosResumo: Este trabalho visou alcançar dois grandes objetivos. O primeiro, estudar a influência da difusão térmica (efeito Soret) em sistemas contendo solutos dissolvidos em um fluido supercrítico. Isso envolveu o projeto e construção de um equipamento e a realização de medidas experimentais para dois sistemas, um constituído de uma mistura de óleo de girassol refinado com ácido oleico e outra de limoneno com linalol. Estas misturas foram adotadas para representar dois sistemas modelo, um de desacidificação de óleos vegetais (I) e outro de desterpenação de óleo essencial de laranja (II), respectivamente. O segundo objetivo foi calcular propriedades termodinâmicas usando a equação de estado de Peng-Robinson (EDE-PR) com a regra da mistura clássica e estimar o fator de difusão térmica utilizando-se do modelo de Kempers. Para tanto, os parâmetros de interação binária entre os pares de componentes da mistura foram obtidos pelo ajuste do modelo termodinâmico a dados experimentais (isotérmicos) de solubilidade de ácido oleico, de óleo de girassol, de limoneno e de linalol em dióxido de carbono supercrítico. Um programa computacional foi desenvolvido para calcular propriedades termodinâmicas a partir das equações derivadas da EDE-PR, propriedades que são necessárias para se calcular o coeficiente de difusão térmica pelo modelo de Kempers. Os resultados mostraram que o equipamento projetado foi capaz, salvo algumas limitações, de fornecer resultados experimentais para os dois sistemas modelo. Os dados coletados mostraram que a difusão térmica influenciou na separação dos componentes da mistura do sistema modelo II, enquanto que para o sistema modelo I não houve fracionamento. Na modelagem termodinâmica do equilíbrio de fases dos sistemas binários usando a EDE-PR, obteve-se boa correlação para os dois sistemas modelo. Entretanto, para o sistema modelo II, os resultados mostraram que as propriedades críticas influenciam significativamente no desempenho da modelagem termodinâmica, sendo necessária uma correção desses valores. Para a modelagem do sistema não isotérmico, a maior parte do esforço para estimar o efeito Soret foi no cálculo das propriedades termodinâmicas de mistura. Os valores calculados para o fator de difusão térmica demonstraram ter forte dependência em relação aos parâmetros de interação binária e sensibilidade a erros nas propriedades termodinâmicas da mistura. Mesmo assim, a modelagem proposta neste trabalho representa qualitativamente o comportamento dos dados experimentais, podendo esclarecer em quais condições de pressão, temperatura e composição pode-se obter a melhor separação. Portanto os resultados são promissores e servirão como base para futuros desenvolvimentos, pois mais pesquisas nesta área são necessárias para estender a aplicação da difusão térmica em meio supercrítico a outras misturas, para aplicar modificações no sistema experimental e para implementar novos modelos para o cálculo do coeficiente de difusão térmicaAbstract: The aim of this work was to achieve two main objectives. The first one was to study the influence of thermal diffusion (Soret effect) on systems containing dissolved solutes in supercritical fluid. Such study consisted in designing and constructing an equipment in which experimental measures for two systems were made, one consisting of a mixture of sunflower oil refined with oleic acid and another of limonene with linalool. These mixtures were used to represent two model systems, one of vegetable oils (I) deacidification and another of orange (II) essential oil deterpenation, respectively. The second objective was to calculate thermodynamic properties using the Peng-Robinson equation of state (EOS-PR) with the classical mixing rule and to estimate the thermal diffusion factor using Kempers model. To that goal, the binary interaction parameters between the pairs of mixture components were obtained by adjusting the thermodynamic model to experimental data (isothermal) of oleic acid solubility, sunflower oil, limonene and linalool in supercritical carbon dioxide. A computational program was developed to calculate thermodynamic properties based on the equations derived from the EOS-PR, properties that are necessary to calculate the thermal diffusion coefficient by the Kempers model. The results showed that the designed equipment was able, with some limitations, to provide experimental results for the two model systems. The collected data showed that thermal diffusion influenced the separation of the mixture components of the model II system, while for model I system there was no fractionation. In the thermodynamic modeling of the binary systems phase equilibrium using the EOS-PR, a good correlation was obtained for the two model systems. However, for model II system, the results showed that the critical properties have significant influence over the thermodynamic modeling performance, and a correction of these values is necessary. For the non-isothermal system modeling, most of the effort to estimate the Soret effect was put in calculating the thermodynamic mixing properties. The obtained values for the thermal diffusion factor showed a strong dependence on the binary interaction parameters and a sensitivity to errors in the mixture thermodynamic properties. In spite of that, the modeling proposed in this work represents qualitatively the experimental data behavior, being able to clarify in which conditions of pressure, temperature and composition the best separation can be obtained. Therefore, the results were promising and will serve as a basis for future developments, since further research in this area is necessary to extend the application of thermal diffusion in supercritical environment to other mixtures to apply modifications in the experimental system and to implement new models to calculate the thermal diffusion coefficientDoutoradoEngenharia de AlimentosDoutora em Engenharia de AlimentosFAPESP2015/09644-3CAPES1239238[s.n.]Cabral, Fernando Antonio, 1954-Queiroga, Carmen Lucia, 1961-Zabot, Giovani LeoneMartínez, JulianKurozawa, Louise EmyFerreira, Sandra Regina SalvadorUniversidade Estadual de Campinas (UNICAMP). Faculdade de Engenharia de AlimentosPrograma de Pós-Graduação em Engenharia de AlimentosUNIVERSIDADE ESTADUAL DE CAMPINASDiniz, Tábata Táyara Garmus, 1988-20182018-11-05T00:00:00Zinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdf1 recurso online (236 p.) : il., digital, arquivo PDF.https://hdl.handle.net/20.500.12733/1634997DINIZ, Tábata Táyara Garmus. Processos de separação empregando tecnologia supercrítica e difusão térmica. 2018. 1 recurso online (236 p.) Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia de Alimentos, Campinas, SP. Disponível em: https://hdl.handle.net/20.500.12733/1634997. 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