Estudo da influência de modos vibracionais localizados nas propriedades de transporte de cargas em sistemas de escala nanométrica - Mendonça, Pedro Brandimarte (2014)
Com o rápido avanço das técnicas experimentais observado nas últimas décadas, a fabricação de sistemas nanoestruturados se tornou uma realidade. Nessa escala de grandeza, as interações entre elétrons e vibrações nucleares têm um papel importante no transporte eletrônico, podendo causar a perda de coerência de fase dos elétrons, a abertura de novos canais de condução e a supressão de canais puramente elásticos. Neste trabalho, o problema do transporte eletrônico em escala nanométrica foi tratado considerando as interações elétron-fônon, o que resultou na implementação de ferramentas computacionais para simulação realística de materiais. O transporte eletrônico foi abordado por meio do formalismo das Funções de Green Fora do Equilíbrio, onde as interações elétron-fônon foram tratadas por diferentes modelos. Para considerar o efeito dessas interações no transporte, é necessário, em princípio, incluir um termo de autoenergia de espalhamento na Hamiltoniana do sistema. Contudo, a forma exata dessa autoenergia é desconhecida e aproximações são necessárias. O primeiro efeito da interação elétron-fônon estudado foi a perda de coerência de fase, o que foi abordado pelo modelo fenomenológico das sondas de Büttiker [1]. Foram realizadas duas implementações diferentes deste modelo, a primeira na forma usual, onde se considera uma aproximação elástica para o cálculo da corrente, e a segunda por meio de uma nova proposta sem a aproximação elástica. Entretanto, como a autoenergia de interação utilizada não contém informação a respeito da estrutura dos fônons, o modelo produz somente um alargamento do canal de condutância, simulando apenas o efeito de perda de coerência de fase dos elétrons devido à interação com fônons do material. Para poder incluir as informações sobre a estrutura dos fônons, foi desenvolvido o programa PhOnonS ITeratIVE VIBRATIONS, para o cálculo das frequências e dos modos vibracionais de materiais e para calcular a matriz de acoplamento elétron-fônon, a partir de métodos de primeiros princípios. No cálculo da matriz de acoplamento elétron-fônon, além da implementação do código algumas intervenções foram realizadas no programa SIESTA [2,3] (uma implementação da Teoria do Funcional da Densidade). Outra abordagem para a interação elétron-fônon consiste em expandir a autoenergia de interação perturbativamente em diagramas de Feynman até a primeira ordem, o que é convencionalmente chamado de primeira aproximação de Born. Essa aproximação, assim como a sua versão autoconsistente, no qual uma classe mais ampla de diagramas é considerada, foram incorporadas ao programa SMEAGOL [4], um código de transporte eletrônico ab initio baseado na combinação DFT-NEGF e que utiliza como plataforma do cálculo da estrutura eletrônica o código SIESTA. Essas implementações, em conjunto com diversas mudanças realizadas no código SMEAGOL, deram origem ao programa Inelastic SMEAGOL para cálculos de transporte inelástico ab initio. Nessa busca por uma descrição mais realista dos dispositivos eletrônicos, outro aspecto que deve ser considerado é o fato de que os dispositivos muitas vezes podem alcançar escalas de comprimento da ordem de 100 nm com um grande número de defeitos aleatoriamente distribuídos, o que pode levar a um novo regime fundamental de transporte, a saber, o de localização de Anderson [5]. Neste trabalho, foi desenvolvido o programa Inelastic DISORDER, que permite calcular, por primeiros princípios, as propriedades de transporte elástico e inelástico de sistemas com dezenas de milhares de átomos com um grande número de defeitos posicionados aleatoriamente. O método combina cálculos de estrutura eletrônica via DFT com o formalismo NEGF para o transporte, onde as interações elétron-fônon são incluídas por meio de teoria de perturbação com relação à matriz de acoplamento elétron-fônon (Lowest Order Expansion). O método desenvolvido foi aplicado ao estudo de nanofitas de grafeno com impurezas hidroxílicas. Observou-se que, ao incluir a interação elétron-fônon, as propriedades de transporte sofrem mudanças significativas, indicando que estas interações podem influenciar nos efeitos de localização por desordem. [1] M. Büttiker. Phys. Rev. B 33(5), 30203026 (1986). [2] E. Artacho, D. Sánchez-Portal, P. Ordejón, A. García e J. M. Soler. Phys. Stat. Sol. (b) 215, 809817 (1999). [3] J. M. Soler, E. Artacho, J. D. Gale, A. García, J. Junquera, P. Ordejón e D. Sánchez- Portal. J. Phys. Cond. Mat. 14, 27452779 (2002). [4] A. R. Rocha, V. M. García-Suárez, S. W. Bailey, C. J. Lambert, J. Ferrer e S. Sanvito. Phys. Rev. B 73, 085414 (2006). [5] P. W. Anderson. Phys. Rev. 109, 1492 (1958).