Perovskitas à base de La e Cu como catalisadores para a reação de redução do NO pelo CO - Rachele, Karen Gonçalves (2016)
Esta tese teve como objetivo sintetizar e avaliar o desempenho de óxidos mistos do tipo perovskita La2-xBaxCu1-yPdyO4-x/2, sendo x = 0 ou 0,4 e y = 0 ou 0,05, na reação de redução do NO pelo CO com foco na atividade, seletividade e estabilidade térmica dos mesmos. Os catalisadores foram preparados pelo método de coprecipitação. Foi avaliada a influência das substituições parciais por Ba e/ou Pd nas propriedades físico-químicas e no desempenho catalítico dos catalisadores. Além disso, foi estudado o impacto no desempenho catalítico do catalisador após envelhecimento térmico a 900 °C por 4 h. Foram realizados testes de caracterização como ATG-ADT, fisissorção de N2, ICP-OES, DRX, DTP-O2, RTP-H2 e XANES. Para a avaliação catalítica, foi utilizada uma mistura de 1% NO e 1% CO em He ao longo de uma rampa de temperatura desde a temperatura ambiente até 500 °C. Os resultados de caracterização indicaram que as substituições parciais por Ba e/ou Pd provocaram mudanças estruturais e físico-químicas nos catalisadores, onde a adição de Ba levou à formação de vacâncias de oxigênio superficiais e a adição de Pd promoveu uma maior redutibilidade dos catalisadores. Todos os catalisadores foram ativos para a reação NO + CO, porém quando foram submetidos ao envelhecimento térmico, a substituição parcial de La por Ba aumentou a estabilidade térmica dos óxidos mistos do tipo perovskita. Estes resultados podem ser associados às espécies Cu+ observadas por XANES no catalisador envelhecido termicamente contendo Ba. Os catalisadores foram ainda mais ativos em sua forma reduzida, onde o catalisador LaBaCuPd previamente reduzido obteve o melhor desempenho dentre todos os catalisadores, alcançando 100% de conversão de NO a 310 °C. Todos os catalisadores apresentaram baixo rendimento de N2O ao longo da faixa de temperatura avaliada quando comparados aos catalisadores tradicionais suportados